用于乙烯环氧化反应的CuCs掺杂银基催化剂设

摘要

最近的理论研究筛选出CuCs掺杂Ag基催化剂是一种高效的乙烯环氧化催化剂[ACS Catal.11,3371(2021)].然而,该工作是基于研究表面建模预测Ag基催化剂的性能,在实际反应过程中,Ag基催化剂是颗粒状的.本文结合密度函数理论、Wulff构造理论和微观动力学分析来研究Ag基催化剂在颗粒模型上的催化性能、研究表明,CuCs掺杂Ag基催化剂在选择性和活性方面都优于纯Ag基催化剂,这一点通过实验得到了证明,进一步地表征分析发现,CuCs掺杂能促进颗粒的生长以及颗粒的分散,从而形成富含晶界的Ag颗粒.此外,CuCs促进了催化剂表面亲电氧的形成,这均有利于环氧乙烷的形成和解吸.本工作为理论与实验相结合的催化剂设计提供了一个案例研究.