Cu(100)表面上H_(2)/D_(2)散射的六维态-态量子动力学研究:位点平均模型的有效性

摘要

基于山optPBE-vdW密度泛函计算的数千个数据点拟合得到的精确的神经网络势能面,本文采用含时波包方法对H_(2)/D_(2)在刚性Cu(100)表面上的态-态散射进行了六维量子动力学计算.与以往的理论和实验比较了H_(2)和D_(2)在Cu(100)中的振转(非)弹性散射的结果.特别是通过将六维的(非)弹性散射几率与从十五个位点加权平均四维儿率的结果比较,测试了在该体系中位点平均近似模型的有效性.具体来说,位点平均模型很好地重现了振动弹性散射几率,尽管对于高能下的振动非弹性散射结果没那么好.结果说明在未来研究重双原子或多原子分子从金属表面的态-态散射动力学时,可以使用位点平均模型来降低全维计算过高的成本.