飞秒时间分辨离子成像研究NO2分子通道分辨超快解离动力学（英文）

摘要

本文利用飞秒激光泵浦-探测质谱和离子成像研究了NO2分子的超快解离动力学.结果表明NO^+离子的动能释放包含两个部分,分别对应的能量是0.05和0.25eV,并且指认了它们可能的解离通道.NO^+离子通道分辨的瞬态测量提供了区分超快解离路径贡献的方法,不同动能释放的离子信号变化曲线可以通过双e指数函数进行拟合.其中衰减时间为0.25ps的快速变化部分产生于里德堡态的演化.变化较慢的信号部分是由两个竞争的通道产生的,其中一个通道是吸收一个400nm光子到A^2B2激发态,它的衰减寿命是30ps;另一个慢的通道是吸收三个400nm光子到一个价电子类型的里德堡态,它的衰减寿命是短于7.2ps.通道和时间分辨的实验测量对于区分分子复杂的超快解离动力学具有非常大的潜力.