新型P(VDF-HFP)基双功能高离子迁移数聚合物电解质用于锂硫电池

摘要

锂硫电池由于具有较高的理论能量密度、价格低廉、环境友好等特点而备受关注,然而锂硫电池仍然面临着锂金属负极枝晶生长造成界面不稳定、多硫化物溶解造成穿梭效应等一系列问题.为了解决以上问题,使用聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA-Cl)水溶液与双三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI)进行阴离子交换反应,制备了带有大阴离子TFS的聚合物PDDA-TFSI,并与P(VDF-HFP)进行复合制备了聚合物电解质PDDA-TFSI-P(VDF-HFP).这种聚合物电解质可以通过对阴离子的吸附和阻碍作用提高锂离子迁移数,促进锂离子在锂负极表面的均匀沉积;同时PDDA-TFSI中的季铵离子对多硫化物也有一定的吸附作用,可以有效地抑制穿梭效应.实验结果表明,使用这种双功能聚合物电解质组装的Li-Li对称电池在电流密度为0.5 mA/cm2,锂剥离/沉积量为2 mA?h/cm2时可以稳定循环近1000 h,明显优于液态电解质;此外,使用此聚合物电解质的Li-S电池初始放电比容量可达1241 mA?h/g,0.2C循环200周之后比容量为813 mA?h/g,且在放电倍率为3C时仍可保持467 mA·h/g的比容量,相对于液态电解质表现出更好的循环稳定性和倍率性能.