Raney Cu催化剂催化草酸二甲酯加氢反应失活与活性再生

摘要

以催化草酸二甲酯(DMO)加氢反应失活Raney Cu催化剂中Cu纳米粒子为研究对象,采用TG-DTG、XRD和FT-IR等手段分析其失活及活性再生关键因素,并考察其经原位再生催化剂循环的稳定性能。结果表明,Raney Cu催化剂催化DMO选择加氢反应过程中,催化剂表面积炭覆盖表面活性位,致使表面活性位可逆失效,是其失活的主要原因,而不是催化剂中Cu纳米粒子迁移和聚集烧结。以失活催化剂为基体,经300℃以上热处理能够有效脱除其表面积炭,于适宜条件下催化DMO选择加氢反应,DMO完全转化,乙二醇(EG)收率超过95.0%,而其循环催化稳定时间逐渐缩短。此外,催化剂表面CuC_(2)O_(4)化合物生成、热解引起表面活性物种价态频变诱发结构演化及Cu活性物种不可逆流失,进一步加剧Raney Cu催化剂失活。