离子液体对PbO2电极性能的影响

摘要

目的提升PbO2电极寿命以及对酚类废水的电氧化催化活性和选择性。方法分别添加离子液体1-丁基-3-甲基-咪唑六氟磷酸盐([BMIM]PF6)和1-乙基-3-甲基-咪唑四氟硼酸盐([Emim]BF4)至Pb(NO3)2溶液中,用阳极电积法制备了有SnO2+Sb2O3中间层的PbO2电极。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、加速寿命实验、线性扫描和循环伏安测试、电氧化降解实验等考察了不同离子液体的电离产物对电极性能的影响,并与采用F-修饰的常规PbO2电极的性能进行了对比。结果离子液体修饰的PbO2电极晶粒结晶度高,晶面取向发生改变,晶粒大小均一度高,表面平整致密、棱角多,电极有效表面积和活性点增多,且[BMIM]PF6修饰的PbO2优于[Emim]BF4修饰的PbO2。[BMIM]PF6修饰的PbO2和F-修饰的PbO2的加速寿命和电极性能稳定期分别为168.8、162.6 h和101.2、69.8 h,析氧电位分别为1.71 V和1.59 V。循环伏安显示,[BMIM]PF6修饰PbO2氧化峰电位更小,氧化峰电流更大,相同条件下,[BMIM]PF6和F-修饰PbO2对p-NP废水的电氧化降解率和有机碳去除率分别为95.7%、87.1%和85.2%、61.5%,而电解槽槽压分别为3.26 V和3.47 V。结论离子液体[BMIM]PF6、[Emim]BF4修饰PbO2电极的结晶度、晶粒均一性、致密性增强,电极活性点增多,且由于两种离子液体电离的离子大小不同,导致对电沉积晶粒的空间位阻不同,使得前者强于后者。晶粒形态和组织结构的差异,使得[BMIM]PF6修饰PbO2对酚类废水的电氧化催化活性、选择性和寿命显著增强。