基于分子动力学水分和离子在水化硅酸钙纳米孔道中的传输特性研究

摘要

水化硅酸钙凝胶是水泥水化产物中最基本的粘结相,水分子和离子在凝胶孔中的传输从根本上决定着水泥混凝土材料的服役寿命。采用分子动力学方法系统地研究了水分子、氯离子和钠离子在1 nm、2 nm、3 nm和4 nm的水化硅酸钙凝胶孔中的传输过程。基于径向分布函数和均方位移的离子轨迹分析发现在纳米孔道中离子和水分子展现出异于毛细水的分子结构和动力学特性:水分子有序性排布、离子大量在界面吸附和扩散速度急剧下降。这种分子结构与动力学的特性是因为水化硅酸钙界面处硅链中的非桥接氧会与水分子形成稳定的氢键连接,而钠离子可以形成Na-O化学键,同时表面的钙离子也可以与氯离子形成CaCl_2团簇体。此外,随着孔径的增大,离子和水分子的扩散系数逐渐由0.15×10^(-9)m^2/s、0.7×10^(-9)m^2/s增大到1.3×10^(-9)m^2/s、3×10^(-9)m^2/s,这很接近于实验测得的毛细水的扩散系数,说明在纳米尺度上,孔径的约束和界面化学键作用是决定离子和水分子传输的关键因素。