煤焦催化CO还原N2O的反应机理

摘要

为了研究燃烧过程中氮氧化物的转化特性,采用M06-2X/6-311G(d)密度泛函理论研究了CO还原N2O的均相和异相反应过程,并通过计算热力学与动力学参数分析其反应机理。结果表明:CO均相还原N2O的活化能为216.93 kJ/mol,煤焦异相催化CO还原N2O反应的活化能为133.06 kJ/mol;CO还原N2O的均相和异相反应过程差异较大,CO与N2O的均相还原反应速率决定反应步是R→TS1,而异相还原反应速率决定反应步是IM→TS,在298.15~1 800 K内,异相还原的反应速率始终大于均相反应速率;煤焦表面可以为N2O的还原提供反应位点,对气体之间的反应具有催化作用。