金属修饰对Cu-SAPO-34催化剂NH3-SCR反应性能的影响

摘要

采用浸渍法引入稀土元素Ce和过渡金属Mn,考察了其对Cu-SAPO-34分子筛催化剂用于氨选择性催化还原氮氧化物(NH3-SCR)反应性能的影响;并运用多种手段,如X射线衍射(XRD)、 N2吸-脱附、 X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等对催化剂的物理和化学性质进行表征。稀土元素Ce的引入有效提高了Cu-SAPO-34分子筛催化剂的在高温区(375~570℃)对氮氧化合物的脱除能力;与之相反,过渡金属Mn的引入则抑制了催化剂的在高温区的反应性能。催化剂表征结果表明Ce的引入有效提高了催化剂表面的酸量、表面Cu+/Cu2+比例,以及对NO的吸附和氧化能力;Mn的引入增加了Cu-SAPO-34分子筛催化剂表面非活性中心CuO物种浓度的同时也降低了催化剂表面总酸的浓度。Mn促进高温下NH3氧化性能的提高,从而降低了参与NH3-SCR反应中NH3的浓度,导致高温NH3-SCR反应性能降低。