非晶合金Fe_(3)Ni_(3)的轨道杂化及成键性质研究

摘要

为探究团簇Fe_(3)Ni_(3)优化构型内的轨道杂化及成键情况,在密度泛函理论中的B3LYP/Lanl2dz水平下,利用Gaussian软件对构型进行全参数优化计算后,得到9种稳定的优化构型,发现三重态构型均较单重态构型稳定。进一步分析各优化构型的态密度发现,团簇Fe3Ni3各优化构型内部主要存在4s-4s、4p-4p、4p-3d与3d-3d 4种轨道杂化方式,其中4s-4s轨道杂化贡献最弱,3d-3d轨道杂化的贡献最强。从键长、键级与键级贡献比3个角度探究成键性质发现,Fe—Fe键与Fe—Ni键的存在对构型稳定性均具有促进作用,其中三重态中Fe—Ni键起主要贡献作用,而单重态中Fe—Fe键贡献作用最大,说明自旋多重度对构型内成键具有选择性,进而影响其稳定性。