超临界CO2对烟煤和无烟煤化学结构的影响

摘要

超临界CO2对煤化学结构的改造对煤层CO2封存能力极为关键.论文开展了模拟埋深1500 m(62.5℃、15 MPa)条件下4组不同变质程度煤的ScCO2-H2O体系与煤岩地球化学反应实验.通过傅里叶变换红外光谱和X射线粉末衍射实验获得了反应前后煤化学结构演化特征,探讨了煤化学结构演化的机理.结果表明:ScCO2作用后,煤中脂肪烃链长度普遍增加,仅肥煤的芳香烃丰度增大,肥煤、瘦煤和贫煤含氧基团丰度的增大主要由氢键基团含量的增加贡献,无烟煤含氧基团丰度则主要受低分子化合物溶出的影响.ScCO2引起的溶胀作用造成肥煤和瘦煤芳香层面之间交联键断裂,芳香微晶内部结构疏松,而芳香层面内CAr-CAr交联的形成提高了肥煤和瘦煤芳香性和芳香环缩合度;贫煤和无烟煤中非稠合多苯结构脱落使芳香微晶内部更紧凑,脂肪烃链长度的增加则降低了贫煤和无烟煤芳香性和芳香环缩合度.