V^(4+)和V^(5+)比例对钒磷氧催化NO2氧化环己烷性能的影响

摘要

采用浸渍法制备不同钒价态结构的钒磷氧(VPO)复合氧化物催化剂,测试其对NO_(2)氧化环己烷制备己二酸的催化性能,并采用XRD、XPS、H2-TPR和UV-Vis DRS等手段进行表征,考察不同过渡金属掺杂对VPO中钒价态结构的影响,以及催化氧化环己烷性能的影响。研究结果表明,过渡金属的引入能够改变VPO中β-VOPO4和(VO)_(2)P_(2)O_(7)两种晶相结构,从而调变V^(5+)和V^(4+)的比例,且钒的价态比例对NO_(2)氧化环己烷反应具有重要影响。同时含有V^(5+)和V^(4+)的M/AlVPO催化剂的催化性能明显高于纯V^(5+)的β-VOPO4和纯V^(4+)的(VO)_(2)P_(2)O_(7)催化剂。其中,以V^(4+)/V^(5+)为0.52的Cu/AlVPO为催化剂时环己烷的转化率最高为65.4%,以V^(4+)/V^(5+)为0.66的Ni/AlVPO为催化剂时己二酸的选择性最高为84.8%。