N和F共掺杂C_(3)N_(4)的制备及其可见光催化性能

摘要

针对氮化碳(C_(3)N_(4))光生电荷易复合、光催化性能有限的不足,我们制备N和F共掺杂C_(3)N_(4)(NF⁃C_(3)N_(4)),以提升其光催化性能。利用NH_(4)F在高温下原位分解产生的HF和NH_(3),对C_(3)N_(4)刻蚀的同时实现N和F双元素共掺杂。以氯化铵(NH_(4)Cl)为对照,制备N掺杂C_(3)N_(4)(N⁃C_(3)N_(4))。利用扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、比表面积测试和电化学表征手段研究N、F共掺杂对C_(3)N_(4)形貌、成分、结构和物化性质等的影响规律。相比于C_(3)N_(4)和N⁃C_(3)N_(4),NF⁃C_(3)N_(4)呈多孔状,比表面积增大,光生电荷的生成、分离和转移均被促进,NF⁃C_(3)N_(4)光催化还原Cr(Ⅵ)的速率是C_(3)N_(4)的2.6倍、N⁃C_(3)N_(4)的1.7倍。进一步考察了不同前驱体(尿素、双氰胺和三聚氰胺)对制备C_(3)N_(4)的影响,发现以尿素为前驱体的C_(3)N_(4)与NH_(4)F的质量比为3∶2时,NF⁃C_(3)N_(4)呈现最佳的光催化性能。催化剂用量、光照强度、空穴捕获剂浓度的增加和pH的降低均能提高Cr(Ⅵ)还原速率。在NF⁃C_(3)N_(4)浓度为0.1 g·L^(-1)、pH=3、c_(EDTA⁃2Na)=2 mmol·L^(-1)、40 min可见光照射后,Cr(Ⅵ)去除率达到90%。5次循环实验表明,优化制备的NF⁃C_(3)N_(4)光催化还原Cr(Ⅵ)的性能保持良好,具有较高的稳定性。