一步水热合成Cu-SSZ-13分子筛选择性催化C3H6还原NO

摘要

采用铜胺配合物(Cu2+-四乙烯五胺,Cu-TEPA)作为结构导向剂,通过一步水热法合成不同铜铝比(nCu/nAl)和硅铝比(ns/nAl)的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,研究其在贫燃条件下丙烯选择性催化还原NO(C3H6-SCR)的性能.当nCu/nAl=2、nsi/nAl=6时2.0Cu-SSZ-13(6)催化剂具有最好的低温脱硝活性,200°C时NO转化率超过80％,在250～300°C可实现100％脱硝效率和～100％N2选择性,同时具有较强的抗水、抗硫性能.为研究不同nCu/nAl和nsi/nAl对催化剂物理化学特性的影响,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附测试、H2程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、紫外可见光谱(UV-Vis)等手段对样品进行表征.结果表明,2.0Cu-SSZ-13(6)具有最佳的脱硝性能,这是因为其具有最大的比表面积、最强的表面酸性和分布最多的孤立态Cu2+离子.Cu-SSZ-13上丰富的酸性位可以有效促进C3H6和NO的吸附和活化,SSZ-13分子筛八元环中孤立的Cu2+离子具有良好的氧化还原性能,是C3H6-SCR反应的主要活性位.随着nCu/nAl的增加,孤立的Cu2+离子会在分子筛表面迁移、集聚形成CuO物种,从而导致C3H6-SCR活性下降.