溶胶-凝胶包埋吡啶羧酸钴及其对甲醇氧化羰化反应的催化性能

摘要

以正硅酸乙酯为前驱体,采用溶胶-凝胶技术将吡啶羧酸钴包埋进SiO2基体中,于80 ℃干燥12 h后得到钴含量为2.8%(Co/Si摩尔比)的干凝胶催化剂. 采用FT-IR和TG-DTA方法对包埋催化剂进行了表征,考察了成胶过程中的pH和水与正硅酸乙酯的摩尔比(R)对包埋催化剂的结构及其对甲醇氧化羰化制碳酸二甲酯反应催化性能的影响. 结果表明,干凝胶催化剂有较高的比表面积(320～458 m2/g). 在酸性条件下,增大pH或减小R值可缩短成胶时间. 最佳的包埋条件是pH=4,R=6,在此条件下制备的凝胶包埋催化剂的活性最高,反应3 h,甲醇转化率为5.73%,略低于均相催化剂上的甲醇转化率. 但凝胶包埋催化剂分离简便,且重复使用6次后活性保持不变.