HZSM-5分子筛催化剂在催化苯氧化合成苯酚反应中的积炭和失活行为

摘要

在固定床反应器中进行了HZSM-5分子筛催化剂催化苯氧化生成苯酚时的积炭和失活实验,催化剂经高温水蒸气处理,反应条件为:9.7%N2O-90.3%N2混合气流速115 ml/min,苯流速6 g/h,反应温度400℃.采用TG,吸附吡啶的IR谱,13C NMR和低温N2吸附法对催化剂进行了表征,并用连续流动吸附法测定催化剂上正己烷和环己烷的吸附量.结果表明,苯氧化生成苯酚的反应过程中,催化剂表面积炭导致分子筛微孔孔口堵塞是造成催化剂失活的主要原因.与其他有机物在ZSM-5上的积炭相似,B酸中心是积炭的活性中心.积炭物种主要为带有烷基的芳烃和多环芳烃,同时含有少量带有羟基的多环芳烃,这可能是由在L酸中心上生成的苯酚进一步氧化、脱氢和聚合形成的.