非金属氮掺杂活性炭催化剂制备及其催化CH4-CO2重整反应

摘要

采用硝酸和尿素联合对活性炭进行改性,制备了富含氮元素的氮掺杂活性炭,考察了孔结构、氮含量和氮种类(吡啶氮、吡咯氮和石墨氮)对CH4-CO2重整反应催化性能的影响.采用BET、SEM、EA、FTIR、XPS、CO2-TPD和TG表征手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征,对引入活性炭表面的含氮官能团的种类及其在重整过程中所起的作用进行了分析.相比于未改性的原活性炭,硝酸和尿素同时改性制备的氮掺杂活性炭(AC-U.NA)引入了更多的羟基官能团和含氮官能团.特别是通过两者共同改性后,所制备的氮掺杂活性炭引入的吡啶氮官能团比例明显提高,为CH4-CO2重整反应提供了更多的活性位点,初始CH4和CO2转化率达到55.94％和66.46％.同时经过两者联合改性后,所制备的AC-U.NA材料表面具有极性,不仅有利于酸性CO2分子的吸附和活化,而且有利于CO2消碳反应,减少了积炭的生成,对所制备的非金属重整催化剂的活性和抗积炭性具有重要的意义.