水铝英石对Cs的吸附及固化性能研究

摘要

^(137)Cs在乏燃料中具有高产额、强放射性、高释热等特点,为将^(137)Cs进行稳定固化保证其长期处置安全,本文研究了水铝英石对Cs的吸附性能、固封性能和固封机制。通过调控溶液的初始浓度和pH值,研究了水铝英石对Cs的吸附性能。结果显示,在pH=5条件下,Cs的吸附率为90%,饱和吸附容量达11.1 mg/g。Cs在水铝英石上的吸附为单层吸附与多层吸附的共同作用。通过冷压-烧结工艺制备了铯榴石陶瓷固化体,研究了烧结温度和固化配方对烧结产物性能的影响。实验表明,烧结温度为1200℃时,可生成铯榴石晶相,减容率超过55%,Cs固定率接近100%,说明水铝英石能稳定固封Cs。固化体的晶相结构与Cs的含量有关,当Cs质量含量为1%时,K原子在高温下能与Cs发生类质同象,形成Cs_(x)K_(1-x)AlSi_(2)O_(6)混晶结构,达到10%时主要为铯榴石晶相。密度泛函(DFT)计算揭示,Cs以离子键和共价键形式与铯榴石晶体中的其他原子结合。