铝原子簇上化学吸附的尺度效应及其理论模型

摘要

对铝原子簇Al_n(n=1～10,12,13)已报导过的理论预测几何构型进行合理选择,用量子化学CNDO/2法研究了单分子一氧化碳在这些簇上取不同吸附位形时的吸附作用。结果表明吸附强度随簇尺度的变化呈“幻数”特性:Al_2、Al_6、Al_(12)簇具有特别高的吸附能,与实验观测结果相符。采用作者建议的推广电子壳模型可合理解释这一尺度效应。对Al_(12)和Al_(13)簇电子结构的分析进一步支持了壳模型的观点。随着簇的增大,尺度效应逐步减弱并趋向于体相铝的性质。