Co-M(M=La,Ce,Fe,Mn,Cu,Cr)复合金属氧化物催化分解N2O

摘要

通过共沉淀法制备了一系列Co-M(M=La,Ce,Fe,Mn,Cu,Cr)复合金属氧化物及纯Co3O4催化剂,考察了其催化分解N2O的活性.结果表明在研究的系列催化剂中,Co-Ce复合氧化物催化剂具有最好的催化分解N2O的活性;其活性与Ce/Co摩尔比有直接的关系,当Ce/Co摩尔比为0.05时(CoCe0.05催化剂)催化活性最佳;当有NO和O2共存时,可能在催化剂活性中心上形成表面硝酸盐或亚硝酸盐吸附物种而使其活性受到较大影响.通过对Co-M催化剂的XRD、BET、O2-TPD及H2-TPR等表征结果的分析,发现作为主要活性位的Co2+的氧化还原能力是影响催化剂活性的主要原因.这是因为根据反应机理,N2O的表面分解步骤与Co2+氧化成Co3+的能力相关,而吸附氧的脱附与Co3+还原成Co2+的能力相关.在所研究的催化剂中,添加除CeO2之外的其它过渡金属氧化物时,催化剂中Co3+/Co2+的氧化还原能力降低,因此其催化性能降低.另外,添加不同过渡金属氧化物也改变了N2O催化分解反应的速控步骤.