第一性原理研究混合钙钛矿CH3NH3PbxSn1-xl3结构及光电特性

摘要

有机/无机钙钛矿是一类极具潜质的光电材料,目前已实现超过20％的光电转化效率.本文采用第一性原理对有机/无机混合钙钛矿CH3NH3PbxSn1-xl3(x=0-1)的结构及光电特性进行了理论研究.结果表明,范德华力(VDW)在优化钙钛矿结构中起着重要的作用,考虑范德华力可减小Pb/Sn-I键长,从而减小体系体积.通过分析甲胺离子CH3NH;的态密度和Bader电荷,我们发现其对前线轨道没有贡献,仅仅扮演电荷供体的角色.Pb/Sn与I之间同时存在共价键和离子键相互作用.价带T(VBM)主要是由I5p以及Pb 6s (Sn 5s)杂化组成,而导带底(CBM)主要由Pb 6p (Sn 5p)轨道组成.在可见光区,随着波长的增加,体系吸收强度呈现整体下降趋势;随着Sn/Pb比值逐渐增大,吸收强度呈现增大趋势.CH3NH3Snl3在可见光区表现出较佳的吸收光谱特性.