分子筛负载氨基、羟基离子液体催化CO2和环氧丙烷合成碳酸丙烯酯

摘要

合成了含氨基、羟基的双功能团离子液体氯化1-(2-羟乙基)-3-氨基丙基咪唑和单氨基功能团离子液体氯化1-胺丙基-3-甲基咪唑。将离子液体(ILs)负载在介孔分子筛SBA-15上,考察其催化CO2和环氧丙烷(PO)合成碳酸丙烯酯(PC)的反应性能,并用核磁共振进行表征。结果表明,与单功能团离子液体相比,双功能团离子液体具有优良的催化效率,在反应温度373 K、反应压力1.8 MPa条件下,其催化CO2和环氧丙烷制备碳酸丙烯酯,PO的转化率和PC的选择性分别达到90.4%、92.5%。通过Gaussian 09软件DFT方法中的B3LYP/6-311+G(d,p)基组理论分析了ILs与PO的稳定结构、相互作用关系、结合键能、电荷分布、静电势能差、前沿轨道及位能差,计算结果表明离子液体上的官能团氨基、羟基与PO耦合产生氢键,由此推测了环加成反应机理。