ZSM-5/MgO质量比对复合催化剂物化性质及合成甲硫醇反应的影响

摘要

采用介孔碱性MgO对微孔酸性ZSM-5分子筛进行复合改性,利用液相沉淀包覆技术制备了ZSM-5/MgO复合催化剂,研究了ZSM-5与MgO质量比对复合催化剂物化性质和合成甲硫醇催化性能的影响。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积及孔隙分析仪(BET)和化学吸附分析仪(CO2/NH3-TPD)等手段对不同复合催化剂的晶相组成、微观形貌、孔结构及表面酸碱性进行分析表征。结果表明:ZSM-5/MgO质量比对ZSM-5/MgO复合催化剂的物化性质和催化性能影响较大。过高或过低ZSM-5/MgO质量比制得复合催化剂中MgO结晶度都有所降低,且未形成包覆相结构;ZSM-5/MgO质量比为1/3时制得复合催化剂形成了均匀包覆相结构和微-介孔结构(总比表面积为162m^2/g,总孔体积0.46cm^3/g),同时具有酸碱特性;在反应压力1.0MPa、反应温度370℃、H2S/CH3OH摩尔比2/1、N2流速80mL/min、H2S流速4.9mL/min反应条件下合成甲硫醇,复合催化剂表现出优越的催化性能、稳定性及寿命,CH3OH转化率、CH3SH选择性和CH3SH收率分别达到90.48%、90.04%和81.47%,催化剂寿命达到18h。与单一ZSM-5分子筛相比,复合催化剂寿命延长了7h,CH3SH收率提高了13.97百分点。