Cr/MSU-1催化剂中Cr含量对CO_2氧化丙烷脱氢反应催化性能的影响

摘要

研究了CO2氧化丙烷脱氢制丙烯高效wCr/MSU-1(w=2,4,6,8,10,质量分数,以Cr2O3计算)催化剂中Cr含量对催化剂结构和催化活性的影响.催化剂活性评价结果表明,随Cr含量的增加,催化剂的活性呈现先提高后降低的变化趋势.在600℃条件下,6.0Cr/MSU-1表现出最佳的催化反应活性,其中丙烷、CO2转化率分别达到62.6%和22.1%.为明确Cr含量对催化剂结构的具体影响,对催化剂样品进行了XRD,UV-Vis和XPS表征:催化剂样品的XRD表征发现Cr/MSU-1催化剂不仅能够保持良好的MSU-1分子筛的孔道结构,而且活性金属Cr在载体表面具有很高的分散度,随着Cr含量的增加催化剂表面形成明显的Cr2O3晶相;UV-Vis表征结果证实低Cr含量催化剂表面主要以Cr6+的形式存在,高Cr含量催化剂表面有明显的Cr3+出现;反应前后的催化剂XPS表征结果进一步证实催化剂表面的Cr6+与催化反应活性具有良好对应关系.基于上述结果,我们认为Cr6+是该催化剂重要的活性中心.