基于新材料的气态元素汞脱除技术基础研究

摘要

本文利用类芬顿试剂作为脱除气态元素汞的吸收剂，考察了铁盐种类、初始pH、初始汞浓度、反应温度、卤素离子、甲酸添加量等因素对类芬顿试剂脱气态元素汞的影响。体系初始pH值显著影响吸收剂的脱汞效率，在低pH值下，吸收剂的脱汞率较好。pH为3.48时，脱除效率最高可达76.4％。反应温度对脱汞效率有一定影响，在50℃时最高可达85％。初始汞浓度在较低范围时(31-54μgm-3)，浓度变化对脱汞效率影响不大；继续增大初始汞浓度，脱汞效率略有下降。向类芬顿体系中添加卤素离子和甲酸，可以有效提高脱汞效率，最高可达90%以上。
　　 采用多壁碳纳米管(CNTs)为载体，通过表面改性，制备了负载Ag、Pd、Se特异性元素粒子的新型碳纳米管和磁性碳纳米管复合材料。采用了震动样品磁强计(VSM)，扫描电子显微镜(SEM)，透射电子显微镜(TEM)和X-射线衍射仪(XRD)等仪器对材料进行了表征。以改性碳纳米管复合材料为吸附剂，研究了元素负载量、初始汞浓度、温度、氧气、二氧化碳、水蒸汽等因素对气态元素汞脱除性能的影响。Ag改性碳纳米管材料(Ag/CNTs)、Pd改性碳纳米管材料(Pd/CNTs)、Se改性碳纳米管材料(Se/CNTs)、铁氧化物修饰磁性碳纳米管材料(Fe/CNTs)、Ag改性磁性碳纳米管材料(Ag-Fe/CNTs)、Pd改性磁性碳纳米管材料(Pd-Fe/CNTs)、Se改性磁性碳纳米管材料(Se-Fe/CNTs)对汞的最高吸附效率分别为98.5%、100%、100%、80%、92%、92%、95%。与硝酸纯化CNTs对汞的最高吸附效率(62%)相比，经磁性修饰和表面改性的新型复合材料对气态元素汞的吸附效率有了明显的提高。负载Ag和Se的碳纳米管，对温度变化较为敏感，适合低温下汞的吸附；负载Pd的碳纳米管，耐高温能力较强，在150℃下仍有较高的吸附效率。Ag/CNTs、Pd/CNTs、Se/CNTs对汞的吸附容量分别是硝酸纯化CNTs的8、66、27倍。研究结果显示，通过对碳纳米管表面进行Ag、Pd、Se元素粒子的改性，可显著提高碳纳米管材料对气态元素汞的吸附效率；对吸附材料进行磁性修饰，可以使吸附剂通过外加磁场进行分离，提高了分离回收效率；部分吸附材料经再生后，可以重复使用。