介质阻挡放电等离子体脱除氮氧化物的实验研究

摘要

选择性催化还原(SCR)是目前广泛应用的烟气NOx排放控制手段，但是SCR存在着催化剂易中毒、氨泄漏、适用温度区间小等缺点;介质阻挡放电(DBD)治理氮氧化物是目前较有发展前景的烟气脱硝技术，DBD与SCR联合脱硝也是研究热点之一。本文主要采用同轴介质阻挡放电反应器产生非平衡态等离子体，通过实验研究了添加乙炔和填充催化剂条件下处理模拟烟气的NOx脱除效果。 利用介质阻挡放电(DBD)进行模拟烟气脱除NO实验，通过改变乙炔浓度、烟气水蒸汽含量和温度研究添加乙炔对NO脱除效率的影响.结果表明:烟气中添加乙炔强化了NO氧化作用，脱除率升高;烟气中氧气浓度大小对NO脱除没有明显影响;当烟气中加水后，水的电负性和分解反应消耗大量高能电子，NO脱除速率随之减慢;但随着能量密度的增加，H2O不会影响最终的NO脱除率;NO最终脱除产物以HNO3为主;在NO/N2/O2/C2H2体系，升高温度放电折合场强(E/N)增大，O2、 C2H2分解速率增大;C2H与CH2自由基与NO的反应速率增大;NO向含氮有机物的转化加强。所以NO和NOx脱除率均有增加。 由于放电产生活性成分寿命极短，DBD和催化剂分段放置的方法对NO脱除没有影响。软件模拟证明反应器内填充催化剂对放电有增强作用，实验考察了不同背景气氛下催化剂填充型介质阻挡放电脱除NO的效果。结果表明:在NO/N2/O2和NO/N2/O2/C2H4体系中，催化剂填充型介质阻挡放电NO脱除率明显高于DBD单独作用的NO脱除率;催化剂使用Fe2O3/γ-Al2O3的效果比γ-Al2O3要好。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．2 现有烟气氮氧化物控制技术

1．2．1 NOx生成机理

1．2．2 氮氧化物炉内控制技术

1．2．3 传统烟气脱硝技术

1．3 非平衡态等离子体治理大气污染物研究

1．3．1 电子束辐照烟气脱硫脱硝技术

1．3．2 脉冲电晕等离子体法

1．3．3 介质阻挡放电

1．4 介质阻挡放电治理氮氧化物存在的问题

1．5 本文研究内容

第二章 介质阻挡放电机理

2．1 介质阻挡放电物理性质

2．2 介质阻挡放电基元反应

2．3 介质阻挡放电脱除氮氧化物机理

2．4 本章小结

第三章 实验装置及实验方案

3．1 实验系统流程

3．2 实验设备

3．2．1 电源及供电系统

3．2．2 气体控制和分析系统

3．2．3 介质阻挡放电反应器

3．2．4 催化剂及其承载容器

3．2．5 数字示波器

3．2．6 其它设备

3．3 介质阻挡放电电压、电流测量

3．4 介质阻挡放电电荷、电压测量

3．5 公式定义

3．6 本章小结

第四章 介质阻挡放电结合乙炔对脱除NOx的影响

4．1 C2H2浓度对NO脱除的影响

4．1．1 实验内容及数据汇总

4．1．2 分析与讨论

4．2 N2／NO／O2／C2H2体系中氧气浓度NOx脱除的影响

4．2．1 实验内容及数据汇总

4．2．2 分析与讨论

4．3 N2／NO／O2／C2H2／H2O体系中相对湿度对NOx脱除的影响

4．3．1 实验内容

4．3．2 实验数据及讨论

4．4 N2／NO／O2／C2H2体系中温度对NOx脱除的影响

4．4．1 实验内容及数据汇总

4．4．2 分析与讨论

4．5 本章小结

第五章 催化剂在介质阻挡放电脱除NO中的作用

5．1 催化剂介质球对介质阻挡放电电气特性的影响

5．1．1 填充介质球对放电参数影响的软件模拟

5．1．2 填充介质球对放电参数影响的实验研究

5．2 γ-Al2O3催化剂介质球对DBD脱除NOx的影响

5．2．1 NO／O2／N2体系中添加γ-Al2O3催化剂介质球

5．2．2 NO／O2／C2H4／N2体系中添加γ-Al2O3催化剂介质球

5．3 Fe2O3／γ-Al2O3催化剂介质球对DBD脱除NOx的影响

5．3．1 Fe2O3／γ-Al2O3催化剂制备

5．3．2 NO／O2／N2体系中Fe2O3／γ-Al2O3催化剂对NO脱除的影响

5．3．3 NO／O2／C2H4／N2体系中Fe2O3／γ-Al2O3催化剂对NO脱除的影响

5．4 本章小结

第六章 结论与展望

6．1 结论

6．2 未来展望

参考文献

攻读硕士期间发表的论文及参加的科研工作

致谢