碘在北山花岗岩和北山土壤上的吸附行为研究

摘要

随着核能的迅猛发展，乏燃料后处理问题已经迫在眉睫，目前最有效的处理方式是深地质处置，经考查，甘肃北山地区成为处置库选址的重要预选址区域，甘肃北山花岗岩成为重点的预选围岩。本实验采用批次法研究碘在北山花岗岩和北山土壤上吸附行为，主要考查了实验室条件下接触时间、固液比、粒度、起始浓度、温度、离子强度、pH和腐殖酸等对吸附行为的影响。实验结果表明:①碘离子和碘酸根离子在北山花岗岩和北山土壤上的吸附差异明显，碘离子在北山土壤和北山花岗岩上的吸附基本都为0，而在碱中性条件下碘酸根离子在北山花岗岩上的吸附分配比Kd约1.0mL/g，碘酸根离子在北山土壤上的吸附分配比Kd约1.5mL/g，说明北山花岗岩和北山土壤对碘的阻滞效果非常差。②热力学参数结果表明碘酸根离子在北山土壤和北山花岗岩上的吸附都是自发的放热反应;用准二级吸附动力学模型拟合的结果都较好(R2＞0.99);增大固液比都不能有效提高吸附量;离子强度对吸附都基本没有影响表明吸附机理不属于离子交换。⑨pH对碘酸根离子在北山花岗岩和北山土壤上的吸附都有显著影响，酸性条件下，北山花岗岩和北山土壤的表面电荷的分布和电性会发生改变进而增强吸附，且碘酸根离子会部分转化为碘离子;在碱中性条件下，北山花岗岩可能主要依靠其表面羟基和碘酸根离子结合，而北山土壤可能主要依靠铝氧化物、铁的氧化物、非晶体态的硅的氧化物或表面边缘的羟基和碘酸根离子结合。④PCR固态高分子对于碘酸根离子的吸附能力要远强于北山土壤和北山花岗岩，在碱中性条件下其Kd值约14mL/g，可以作为一种加入北山花岗岩裂隙或者北山土壤中的备用阻滞材料。本实验的研究结果可以为处置库的安全评价提供数据参考。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 选题背景

1．1．1 我国核电发展现状

1．1．2 我国核废料处理现状

1．1．3 我国处置库的建设情况

1．2 关键核素在花岗岩上的迁移行为研究现状

1．2．1 花岗岩矿物的性质

1．2．2 关键核素在花岗岩上的吸附动力学

1．2．3 花岗岩裂隙填充物的研究

1．2．4 关键核素在花岗岩上的迁移数值模型研究

1．2．5 环境因素对核素在花岗岩上吸附的影响

1．2．6 野外现场实验研究

1．3 关键核素在土壤上迁移行为的研究现状

1．3．1 实验室内模拟研究

1．3．2 理论模型研究

1．3．3 野外现场实验研究

1．4 核素碘

1．4．1 碘的物理化学性质

1．4．2 碘的检测方法

1．5 固态高分子吸附剂

1．6 选题意义与主要研究内容

第二章 实验部分

2．1 实验试剂与材料

2．2 实验仪器与设备

2．3 实验的样品的制备

2．3．1 北山花岗岩样品的制备

2．3．2 北山土壤样品的制备

2．3．3 腐殖酸的制备

2．4 吸附实验

2．5 吸附的基本理论

2．5．1 吸附分配比与吸附量

2．5．2 吸附动力学

2．5．3 吸附等温线

2．5．4 吸附热力学参数

第三章 碘在北山花岗岩上的吸附行为研究

3．1 接触时间的影响和动力学研究

3．2 粒度的影响

3．3 固液比的影响

3．4 pH和离子强度的影响

3．5 吸附等温线

3．5 吸附热力学

3．6 HA的影响

3．7 本章小结

第四章 碘酸根在北山土壤上的吸附行为研究

4．1 时间的影响和动力学研究

4．2 粒度的影响

4．3 固液比的影响

4．4 初始浓度的影响

4．5 温度的影响

4．6 pH的影响

4．7 吸附热力学

4．8 本章小结

第五章 固态高分子吸附碘的研究

5．1 接触时间的影响与吸附动力学研究

5．2 pH和离子强度的影响

5．3 小结

第六章 吸附前后北山花岗岩的表征

6．1 比表面积测定

6．2 XRD检测分析

6．3 SEM和EDS／mapping分析

6．4 红外图谱分析

6．5 XPS分析

6．6 本章小结

7．1 工作总结

7．2 不足和展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

致谢