表面掺杂改性竹活性炭对汞离子吸附行为研究

摘要

活性炭因其巨大的比表面积和丰富的孔隙结构，被称为“万能的吸附剂”[1]，加之原料充足、不溶于水和有机溶剂、耐酸碱、易再生和无污染等特点，被广泛应用在食品、催化、医药、储能、分离等几乎所有国民经济领域。随着我国经济的高速发展和由此带来的环境问题日益突出，活性炭在工业三废治理尤其是重金属污染废水治理过程中发挥着着越来越重要的作用。在重金属污染源中，汞作为一种特殊的、毒性极强的典型重金属元素成为废水治理的重点，也是我国“十二五”生态环保工作计划的主要内容之一。目前我国正处在工业化和城市化进程的快速发展阶段，氯碱、塑料、冶炼、电池等工业大量含汞废水的排放不仅造成我国的饮用水源污染，而且废水中的汞能够通过蒸发、沉降等途径迁移到大气和土壤中造成大气污染以及农产品污染，又能通过食物链进入人和动物体内，对人体和生态环境造成严重的危害。因此，如何有效的控制废水中重金属汞的排放是当前亟需解决的课题。本论文的主要研究内容和结构归纳如下:
　　 1.竹活性炭孔隙结构与汞离子吸附性能关系研究
　　 以购自福建福星炭素科技有限公司（福建省建瓯市）的竹活性炭为原料，研究了竹活性炭孔隙结构与其对液相汞离子吸附性能的关系。结果表明:活性炭的孔隙结构是影响汞离子吸附性能的重要因素，而且汞离子吸附性能与活性炭的比表面积和微孔容积具有一定的正相关性。活性炭的比表面积越大、微孔容积越高，对溶液中汞离子的吸附性能越强。活性炭对溶液中汞离子的吸附性能同时受孔径分布的影响，根据汞离子的直径大小，竹活性炭的微孔和小中孔是主要的吸附活性位，平均孔径为2nm左右的竹活性炭除汞效率能够达到78％以上。
　　 2.竹活性炭吸附液相汞离子单因素试验及吸附动力学研究
　　 采用竹活性炭吸附脱除溶液中的汞离子，研究了溶液pH、汞离子初始浓度、竹活性炭投加量、吸附温度等因素对活性炭汞离子吸附性能的影响。结果表明:(1)竹活性炭吸附溶液中汞离子是一个吸附与解吸并存的物理吸附过程，是放热反应，低温利于吸附，20℃条件下竹活性炭的除汞效率比80℃条件下提高32％，且汞饱和吸附容量为其80℃时的1.5倍。(2)溶液pH是影响活性炭除汞效率的重要指标，酸性环境可明显提高活性炭的除汞效率，溶液pH为4时竹活性炭对溶液中汞离子的吸附性能最强。(3)竹活性炭对Hg2+的吸附动力学研究表明，Lagergren准二级动力学方程可以很好的拟合活性炭对液相汞离子的吸附过程，整个过程由两步控制:Hg2+在溶液中向活性表面扩散并且在活性炭表面活性位吸附的过程，此阶段吸附速度较快;Hg2+经由活性炭大孔进入中孔和微孔与内部吸附活性位结合的过程，此阶段吸附速度缓慢。
　　 3.掺杂改性竹活性炭对汞离子吸附性能研究
　　 为进一步提高竹活性炭对液相汞离子的吸附性能，采用溴化钾(KBr)、碘化钾(KI)和硫磺(S)对竹活性炭进行改性，利用电感耦合等离子体发射光谱仪测定滤液中汞离子浓度，用除汞效率和吸附容量评价活性炭对液相汞离子的吸附性能，探讨其吸附机理。结果表明:掺杂改性后的竹活性炭比表面积略有降低，而除汞效率和汞吸附容量提高，说明化学吸附在吸附过程中起主要作用。与改性前的竹活性炭相比，经KBr、KI和S掺杂改性处理后的竹活性炭除汞效率和吸附容量都有不同程度的增加，其中S-KBr-AC对汞离子的吸附性能最强，除汞效率达96.6％，吸附容量2.898mg/g，约为改性前竹活性炭的1.31倍，处理后的废水达到国家排放标准。通过对活性炭改性处理，增强对汞离子的物理化学联合吸附作用，获得了高效吸附废水中汞离子的竹活性炭材料，同时对于脱除废水中的铬、镉、铅、砷等重金属离子具有重要的参考意义。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 研究背景

1．2．1 汞的来源及迁移

1．2．2 环境中汞的危害

1．3 国内外研究现状

1．3．1 化学沉淀法

1．3．2 电解法

1．3．3 生物法

1．3．4 吸附法

1．4 活性炭的结构、性质及再生方法

1．4．1 物理结构

1．4．2 化学性质

1．4．3 再生方法

1．5 活性炭的性能表征方法

1．5．1 比表面积及孔隙结构分析

1．5．2 比表面积和孔径分布计算

1．5．3 傅立叶变换红外光谱法(FT-IR)

1．5．4 扫描电镜SEM分析

1．5．5 木质活性炭分析测试方法

1．6 研究目标和主要研究内容

1．6．1 研究目标

1．6．2 主要研究内容

1．7 研究技术路线

第二章 竹活性炭孔隙结构与汞离子吸附性能关系研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验材料与仪器

2．2．2 等温吸附实验及汞离子分析方法

2．2．3 竹活性炭孔隙结构表征

2．3 结果与讨论

2．3．1 不同竹活性炭对汞离子的吸附性能

2．3．2 竹活性炭孔隙结构与汞离子吸附性能关系

2．4 小结

第三章 竹活性炭吸附汞离子单因素试验及动力学研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验材料与仪器

3．2．2 实验方法

3．3 结果与讨论

3．3．1 溶液pH对竹活性炭汞离子吸附性能的影响

3．3．2 汞离子初始浓度对竹活性炭汞离子吸附性能的影响

3．3．3 竹活性炭投加量对汞离子吸附性能的影响

3．3．4 吸附温度对竹活性炭汞离子吸附性能的影响

3．3．5 竹活性炭AC-3的氮气吸附等温线及孔径分布

3．3．6 吸附动力学研究

3．4 小结

第四章 掺杂改性竹活性炭吸附汞离子性能研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 材料与仪器

4．2．2 改性竹活性炭的制备

4．2．3 等温吸附实验

4．2．4 样品的性能及表征方法

4．3 结果与讨论

4．3．1 掺杂改性竹活性炭对汞离子的等温吸附线

4．3．2 掺杂改性竹活性炭对汞离子的吸附容量

4．3．3 竹活性炭性能及表征

4．4 小结

第五章 结论、创新点与展望

5．1 结论

5．2 创新点

5．3 展望

参考文献

在读期间的学术研究

致谢