活性炭改性调控对人体肌酐毒素吸附性能及机理研究

摘要

慢性肾衰竭是一种高发病率和高致死率的疾病，口服吸附剂清除肠道内的尿毒症毒素是一种有效的治疗方法，且操作方便、成本低廉、患者易于接受，已逐渐成为治疗慢性肾衰竭的一种重要途径。药用活性炭无毒性，价格低，吸附力强，不为消化液或细菌所分解，原型可由粪便排出，临床上既往用于急性中毒、传染性胃肠道疾病等吸附治疗，效果肯定。通过口服药用活性炭吸附剂可清除患者胃肠道中的肌酐毒素，延缓肾衰竭进展，降低终末期肾衰竭发生率，延长患者生命。目前市售活性炭存在孔径分布不集中、选择吸附性差、吸附量小等缺点，因此开展增强活性炭对肌酐毒素的靶向吸附、提高肌酐吸附量的研究工作有重要意义和价值。论文主要研究内容和结果如下: 1、活性炭孔结构特征与肌酐吸附性能关系研究。 分别采用水蒸气、CO2和KOH三种活化剂制备出具有不同孔隙结构的活性炭，研究了活性炭孔结构与肌酐吸附性能之间的关系。试验结果表明:活性炭BET比表面积越大，肌酐吸附量也越大;当比表面积相近时，微孔容积高，肌酐吸附量大;活性炭对肌酐的吸附属于微孔吸附，1～2.5 nm的微孔对肌酐吸附有利，平均孔径在2.2 nm附近的活性炭对肌酐的吸附量达到103.8 mg/g;活性炭对肌酐的吸附能力取决于比表面积、总孔容、微孔率几个因素的共同作用，只有当活性炭的BET比表面积较大、总孔容较高、微孔率也较大时才具有最快的肌酐吸附速率和最大的肌酐吸附量。 2、椰壳活性炭孔结构定向调控及肌酐吸附性能研究 采用CO2二次活化和高温重整两种方法对椰壳活性炭的孔结构进行调控，研究了孔结构调整对肌酐吸附性能的影响。结果表明:(1)二次活化对活性炭有明显扩孔作用;相对来说，提高二次活化温度对增强肌酐吸附能力更有效，扩孔后活性炭对肌酐吸附量提高了28.87 mg/g。(2)高温重整后炭骨架收缩，孔径分布向微孔集中;重整后碘、亚甲基蓝吸附值有明显提高，肌酐吸附量均提高至93 mg/g以上。(3)FT-IR分析结果显示，高温重整后椰壳活性炭表面官能团发生了较大变化:游离羟基含量大幅增加，另外内酯基和酚羟基含量也有所提高，其孔隙结构变化相对较小，说明表面官能团对肌酐吸附量变化有一定作用。 3、椰壳活性炭表面改性对肌酐吸附性能研究 以盐酸为改性剂，针对盐酸摩尔浓度、盐酸用量、改性温度、改性时间四个条件做单因素试验和L16(44)四因素四水平正交试验，考察盐酸改性对肌酐吸附性能影响。结果表明:各因素对肌酐吸附量影响顺序为改性温度＞改性时间＞盐酸摩尔浓度＞盐酸用量;最佳改性条件为:盐酸浓度3 mol/L、盐酸用量10 ml/g、改性温度60℃、改性时间6h，改性后肌酐吸附量提高了16.6％;红外分析显示，经盐酸改性后活性炭表面的酚羟基、羧基等酸性含氧官能团增加，且随改性条件加剧基团增加比例越大。盐酸改性后酸性官能团数量增加，增强了活性炭表面极性，从而提高了对极性分子肌酐的吸附量。 4、吸附环境对肌酐吸附性能影响及吸附动力学研究 以前面试验制备所得性能最优的活性炭为吸附剂，考察了活性炭添加量、吸附时间、肌酐溶液初始质量浓度、吸附温度、pH值对肌酐吸附性能的影响，采用Lagergren准一级、准二级及颗粒内扩散模型对吸附数据拟合处理，确定了动力学模型参数。结果显示:椰壳活性炭在6h内达到吸附饱和，饱和吸附量为95.14 mg/g，远高于氧化纤维素和氧化淀粉（吸附量约为20～30 mg/g）;肌酐初始质量浓度增加，吸附量也相应提高;pH值对肌酐吸附量无明显影响;吸附过程为吸热反应，温度升高有利于肌酐吸附，推测该吸附过程存在化学吸附;准二级动力学模型对肌酐吸附过程拟合度更好，证明活性炭对肌酐的吸附过程存在化学吸附。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．1．1 研究背景

1．1．2 研究的目的与意义

1．2 治疗慢性肾衰竭用口服吸附剂研究现状

1．2．1 活性炭

1．2．2 氧化淀粉

1．2．3 氧化纤维素

1．2．4 酶制剂

1．3 肌酐的物理化学特性

1．4 活性炭的物理结构、表面化学性质及调控方法

1．4．1 活性炭的物理结构

1．4．2 活性炭孔结构调控方法

1．4．3 活性炭的表面官能团

1．4．4 活性炭表面化学性质调整方法

1．5 活性炭的分析方法

1．5．1 孔结构及比表面积分析

1．5．2 傅立叶变换红外光谱FT-IR分析

1．5．3 碘、亚甲基蓝吸附值分析

1．5．4 活性炭金属含量分析

1．6 研究目标和主要研究内容

1．6．1 研究目标

1．6．2 主要研究内容

1．7 研究技术路线

第二章 活性炭孔径分布与肌酐吸附性能关系研究

2．1 引言

2．2 试验部分

2．2．1 试验材料与仪器

2．2．2 肌酐浓度测定

2．2．3 肌酐吸附试验方法

2．2．4 活性炭制备及孔结构表征

2．3 结果与讨论

2．3．1 活性炭的孔结构性质

2．3．2 活性炭对肌酐的吸附性能

2．3．3 活性炭孔结构参数与肌酐吸附性能关系

2．4 小结

第三章 椰壳活性炭孔结构定向调控及肌酐吸附性能研究

3．1 引言

3．2 试验部分

3．2．1 材料与仪器

3．2．2 椰壳活性炭定向制备

3．2．3 分析表征方法

3．2．4 肌酐吸附试验

3．3 结果与讨论

3．3．1 二氧化碳二次活化对椰壳活性炭吸附性能影响

3．3．2 高温重整对椰壳活性炭吸附性能的影响

3．3．3 椰壳活性炭孔径调整对肌酐吸附性能影响

3．3．4 椰壳活性炭孔结构特征

3．3．5 孔结构调控后活性炭电镜扫描分析

3．3．6 椰壳活性炭的红外分析

3．4 小结

第四章 盐酸改性椰壳活性炭对吸附肌酐性能研究

4．1 引言

4．2 试验部分

4．2．1 材料与仪器

4．2．2 改性椰壳活性炭制备及分析表征

4．2．3 肌酐吸附试验

4．3 结果与讨论

4．3．1 盐酸浓度对椰壳活性炭吸附性能的影响

4．3．2 盐酸用量对椰壳活性炭吸附性能的影响

4．3．3 改性温度对椰壳活性炭吸附性能的影响

4．3．4 改性时间对椰壳活性炭吸附性能的影响

4．3．5 正交试验设计及结果分析

4．3．6 盐酸改性椰壳活性炭孔结构性质

4．3．7 盐酸改性椰壳活性炭的表面形貌分析(SEM)

4．3．8 盐酸改性椰壳活性炭的红外分析

4．3．9 表面官能团与肌酐吸附机理研究

4．4 小结

第五章 吸附环境对肌酐吸附性能影响及动力学研究

5．1 引言

5．2 试验部分

5．2．1 材料与仪器

5．2．2 肌酐吸附试验方法

5．3 结果与讨论

5．3．1 活性炭投加量对肌酐吸附量的影响

5．3．2 吸附时间对肌酐吸附量的影响

5．3．3 肌酐溶液初始质量浓度对肌酐吸附量的影响

5．3．4 吸附温度对肌酐吸附量的影响

5．3．5 pH值对肌酐吸附量的影响

5．3．6 活性炭吸附肌酐动力学分析

5．4 小结

第六章 结论与展望

6．1 结论

6．2 创新点

6．3 展望

参考文献

在读期间学术研究

致谢