PSS聚合物的结构及电子特性的第一性原理计算

摘要

聚合物导电性的发现使导电聚合物成为了活跃的研究和应用领域，其中PEDOT/PSS(聚乙撑二氧噻吩/聚对苯乙烯磺酸)因为它的环境稳定性和高的电导率在近二十年受到了广泛关注，成为导电聚合物领域研究的热点之一。
　　 PEDOT/PSS具有环境稳定性好，导电性好，容易成膜，透光性好，合成简单等一系列优点。这使其在抗静电剂，电化学器件，发光器件等领域有着很好的应用。
　　 量子力学第一性原理(First-Principles)计算(即从头算)只采用5个基本物理常数：电子质量、电子电量、普郎克常数、光速和玻耳兹曼常数(m0、c、n、c、kB)来解薛定谔(Schrodinger)方程。
　　 建立于R.Hohenberg和W.Kohn关于非均匀电子气理论基础上的密度泛函理论，在固体和分子电子结构和总能量计算中取得了很大的成功，成为多粒子体系能带理论研究的重要方法。
　　 利用基于密度泛函理论第一性原理的VASP和基于含时密度泛函理论的octopus两大程序包，主要做了如下工作：
　　 1、计算得到了本征PEDOT稳定的分子结构，掺杂氢离子后的分子结构以及掺入电子后的分子结构。
　　 2、分析得出本征、掺杂氢离子以及掺入电子三种情况下的PEDOT分子的空间电荷密度。发现氧化掺杂(即掺入氢离子)使主链失去电子，形成正极化子；而掺入电子则会使主链形成负极化子。
　　 3、分析得出了本征、掺杂氢离子以及掺入电子三种情况下的PEDOT分子的能级分布，发现掺杂后的分子能级出现了新的能级，称之为极化能级。
　　 4、计算得出本征、掺杂氢离子以及掺入电子三种情况下的PEDOT分子吸收光谱图。

目录

文摘

英文文摘

致谢

序

1 绪论

1.1 材料计算及计算机模拟设计学科的发展及现状简介

1.2 聚合物简介

1.3 PEDOT以及PEDOT/PSS的国内外研究现状

1.3.1 PEDOT的性质及其应用

1.3.2 PEDOT/PSS

1.4 本论文选题的意义

1.5 研究方法

1.6 主要工作内容

2 理论基础

2.1 第一性原理简介

2.2 密度泛函理论

2.2.1 绝热近似

2.2.2 哈特利.福克近似

2.2.3 Hohenberg-Kohn定理

2.2.4 Kohn-Sham方程

2.3 平面波赝势方法

2.3.1 正交化平面波方法

2.3.2 赝势方法

2.4 含时密度泛函理论(TDDFT)

2.5 极化子理论

2.5.1 聚合物中的孤子

2.5.2 聚合物中的极化子

2.6 本章小结

3 计算集群以及相关软件

3.1 计算机集群

3.2 实验所用的计算机集群的参数

3.3 VASP软件包

3.3.1 VASP的优点及功能

3.3.2 VASP的输入文件

3.4 OCTOPUS软件包

3.5 数据处理用到的其它软件工具

3.6 本章小结

4 计算结果与分析

4.1 模型的选择

4.2 截断能的选择

4.3 结构的计算与分析

4.3.1 四个环的PEDOT结构

4.3.2 八个环的PEDOT结构

4.3.3 掺杂的PEDOT结构

4.4 电荷密度的计算与分析

4.5 能级分析

4.6 吸收谱的计算与分析

4.7 本章总结

5 结论和展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

附录

作者简历

学位论文数据集