敏化剂掺杂实现上转换多色编码及其在生物检测中的应用

摘要

稀土掺杂的上转换材料能通过多光子过程吸收近红外光并将其转化为短波长光。这种独特的发光机制给上转换纳米材料在生物领域中的应用带来很多便利，如长斯托克斯位移、无自发荧光、尖锐反射峰、高穿透深度、高对比度等，此外上转换材料还有着很高的光化学稳定性很高和很低的毒性，是一种十分适合在生物成像、药物输运、光动力治疗、疾病监测等生物领域中应用的纳米材料，成为当前上转换发光材料领域研究的热点。目前，在生物领域的应用方面，稀土掺杂的上转换材料需要解决的问题有:(1)合成的纳米晶体需要具有良好的生物相容性和合适的粒径来克服细胞的空间位阻。(2)颗粒越小，上转换发光越弱，为了实现高通量、快速检测，必须提高发光亮度和减小测试方面的损耗。(3)以生物为导向所制备的上转换纳米材料具有特异性，同时只针对单个目标起作用，这限制了检测范围。
　　为了探讨利用上转换发光实现生物检测编码技术，我们制备了不同浓度Yb3+掺杂的NaYF4∶Yb3+，Er3+纳米晶体，实现了多色发光，对材料进行了进一步的优化，深入讨论了材料的上转换发光特性和发光机制，并探讨了其多色生物检测的应用。材料在一系列的生物检测中得到了很好的效果，提高了上转换材料在多色复用领域中的应用潜力。本论文取得的主要成果如下:
　　(1)利用溶剂热法制备了不同浓度敏化剂掺杂的NaYF4∶Yb3+，Er3+(20，30，50，70，90％/2％)上转换纳米晶体，并进行了条件优化，实现了对材料形貌和结构的控制。测试结果表明制备的产物均为六方相、粒径均一的上转换纳米颗粒。由于Yb3+离子的粒径要比掺入品格后取代的Y3+离子大，而且Yb3+和表面配体在水平方向结合所需的结合能更小，所以随着敏化剂离子掺杂浓度增加，晶体进一步长大。
　　(2)对合成的材料进行了优化，使用核壳包覆手段合成了不同浓度敏化剂掺杂的NaYF4∶Yb3+,Tm3+(20％/2％)@NaYF4∶Yb3+,Er3+(x％/2％,x=20,30,50,70,90)纳米晶体，很好地控制了粒径，有效地减少了表面缺陷，并避免了粒径改变对荧光强度的影响。
　　(3)创新性的将拥有不同上转换红绿比的材料分别偶联不同的菌类抗体，在多种生物测试中获得了很好的测试结果，证明这种材料能在生物检测领域特别是多色编码方面有着很强的应用潜力。

目录

声明

致谢

摘要

论文说明

1 引言

1．1 上转换材料背景与发展

1．2上转换发光原理

1．2．1激发态吸收上转换

1．2．2能量传递上转换

1．2．3光子雪崩

1．2．4能量迁移上转换

1．2．5非辐射弛豫过程

1．3上转换材料的合成

1．3．1高温固相法

1．4上转换发光特性的调控

1 ．4．1 上转换发光效率的提高

1．4．2上转换发光颜色的调控

1．5上转换在生物领域中的应用

1．5．1生物成像

1．5．2扩散光学层析成像

1．5．3多模式成像

1．5．4光动力治疗

1．5．5均相检测

1．5．6侧向流免疫层析检测

1．5．7 DNA检测

1．6本论文的研究意义与主要工作

2材料的制备、修饰与表征

2．1材料的制备

2．1．1 实验试剂

2．1．2实验步骤

2．1．3条件优化

2．2生物的修饰和表征

2．2．1 实验试剂

2．2．2表面修饰与抗体偶联

2．3材料的表征

2．3．1 X射线衍射

2．3．2透射电子显微镜

2．3．3扫描电子显微镜

2．3．4荧光光谱

2．3．5荧光寿命与时间分辨光谱

2．3．6免疫层析反应与检测

2．3．7磁珠均相免疫反应设计和敏感性评价

2．3．8多色编码多重检测及敏感性评价

3高浓度敏化剂掺杂的NaYF4：Yb3+，Er3+上转换纳米颗粒的合成及发光性能研究

3．1 本章引言

3．2结果与分析

3．2．1形貌与结构

3．2．2发光特性分析

3．3 本章小结

4 核壳包覆的NaYF4：Yb3+，Tm3+@NaYF4：Yb3+，Er3+纳米晶体在多色编码中的应用

4．1 本章引言

4．2结果与分析

4．2．1 结构与形貌分析

4．2．2光学特性分析

4．2．3多色编码应用

4．3本章小结

5 结论

参考文献

作者简历及攻读硕士学位期间取得的研究成果

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