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水滑石插层化合物的固体核磁共振研究

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北京化工大学学位论文原创性声明及关于论文使用授权的说明

第一章文献综述

第二章实验部分

第三章镁铝水滑石在癸二酸水溶液中复原过程的研究

第四章十二烷基硫酸钠插层水滑石过程的研究

第五章结论

参考文献

致谢

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摘要

LDHs(layereddoubledydroxides)插层组装体是一类具有超分子结构的分子复合材料。此类材料特殊的结构使其同时具备了插层客体和LDHs主体的许多优点。故其在吸附、催化、医药、电化学、光化学、农药等许多领域已经或即将展现出极为广阔的应用前景。 固体核磁共振谱一种近年来刚建立起来的研究LDHs及其相关体系的有力工具之一,它可以提供所研究核的局部化学环境和动力学行为方面的信息。本文即用该技术及X-射线衍射、热分析等对LDHs的部分行为进行研究,主要包含以下两个方面: (1)研究了Mg2Al-CO32-焙烧-复原中的复原过程,复原是在癸二酸的水溶液中完成的。研究表明:温度对复原过程具有决定性的影响;不同恢复温度、相同恢复时间的恢复过程和不同恢复时间、相同恢复温度的过程是相似的,都经历了一个相似的中间状态;该过程中所有的癸二酸是以离子的形式存在的,不存在未解离的癸二酸分子。 (2)研究了十二烷基硫酸钠(NaDS)插层Mg2Al-NO3-的过程:DS-首先吸附在层板的外表面,13CMASNMR表明此时的烷基链主要是以活动性较好的无序构形状态存在。吸附达到一定量后,DS-开始进入水滑石的层间。少量的DS-进入层间即选择单层垂直排列。13CMASNMR表明,随着NaDS溶液浓度的增大,柱撑水滑石中的有序构形的DS-量增加,即进入层间的DS-量也相应增加;当溶液中DS-的物质的量达到水滑石阴离子交换容量(AnionicExchangeCapacity,AEC)的2倍或更大时,层间DS-的量基本不变,且其在层间排列的方式也没有改变。27AlMASNMR表明铝核周围的化学环境在柱撑前后没有发生明显变化。

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