低成本合成Beta沸石的研究

摘要

Beta沸石是一种应用前景良好的催化材料。目前主要采用水热法合成，工艺复杂、成本较高，限制了Beta沸石在工业中的应用。因此，研究新的合成方法具有重要实际意义。
　　 本实验以低成本合成Beta沸石为目标，依次比选了动态水热法、气相法。通过对传统气相法制备干胶过程的改进和采用廉价模板剂TEABr，获得了一种新的合成方法——固相合成法。XRD、SEM及FT-IR表征结果表明固相法合成Beta沸石晶形良好。与气相法、动态水热法相比，固相合成法工艺简单，成本较低，具有较好的经济前景。
　　 论文还进一步研究了固相合成过程中晶化温度、晶化时间、碱度、模板剂用量对产物结晶度的影响。结果表明：当选用SiO2作为硅源，NaAlO2作为铝源，TEABr作为模板剂时，较优工艺条件为(SiO2/Al2O3=30)：OH-/SiO2=0.40，TEABr/SiO2=0.15，添加晶种4％(与硅源总质量相比)，晶化温度为130℃，晶化时间为4天。在此合成条件下，Beta沸石晶形良好，丝光杂晶峰强度较低。
　　 在实验室进行的小试过程中，研究确定了原材料的预处理方法，为Beta沸石的固相法工业化合成提供了实验依据。中试重复了小试实验结果，晶化产物结晶度较高，杂峰较低。将中试产品作为助剂添加到主催化剂中进行催化裂化反应(特别适用于重质烃油，通常为渣油)，在保证较高丙烯产率的同时，可提高进料转化率和液收。对中试存在的问题进行分析认为，由于反应体系中TEA+浓度不均，TEABr中存在的Br-导致反应体系中的TEA+较少，阻碍了产物的有效形成，降低了产率。分别尝试了粘合、搅拌、研磨三种处理方法以提高产率，结果表明研磨方法较为理想，产率达到70％，较原来提高10个百分点。

目录

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前言

第一章文献综述

1.1 Beta沸石的结构及应用

1.1.1 Beta沸石的晶体结构特征

1.1.2 Beta沸石的应用

1.2 Beta沸石合成工艺研究进展

1.2.1水热晶化合成法及其改进方法

1.2.2气相晶化合成法

1.3 Beta沸石合成的影响因素

1.3.1硅源和铝源的选择

1.3.2模板剂的选择

1.3.3晶化条件的影响

1.3.4 OH-/SiO2的影响

1.3.5模板剂用量的影响

1.3.6投料硅铝比(SiO2/Al2O3)的影响

1.3.7水含量的影响

1.3.8金属离子及含量的影响

1.4沸石合成机理讨论研究进展

1.4.1液相模板机理

1.4.2固相转变机理

1.4.3协同作用机理

1.4.4双相晶化机理

1.5论文的研究目的及实验方案

第二章实验部分

2.1实验原料

2.2实验内容

2.2.1 Beta沸石的制备

2.2.2产物表征

第三章合成方法的比选

3.1合成样品的XRD分析

3.2合成方法的比选

3.2.1动态水热合成法

3.2.2气相合成法

3.2.3气相合成法的改进

3.2.4固相合成法

3.3本章小结

第四章工艺条件的优化

4.1晶化温度的影响

4.2晶化时间的影响

4.2.1固相合成体系下晶化过程的考察

4.2.2最佳晶化时间的确定

4.3碱度的影响

4.4模板剂用量的影响

4.5本章小结

第五章中试问题的探讨

5.1中试

5.1.1实验原料预处理方法的确定

5.1.2中试

5.2中试产品的催化性能

5.3中试产生的问题

5.3.1 TEABr-KF作为复合模板剂对产物的影响

5.3.2其它提高产率的措施

5.4本章小结

第六章结论

参考文献

致谢

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