过渡金属改性介孔分子筛的合成与表征

摘要

介孔分子筛材料具有大小均匀、排列规则的孔道、较大的空体积、比表面积大等结构优点，具有功能和结构的双重属性。在催化、分离、纳米光学器件和色谱载体等领域中有潜在的应用价值。在催化方面，分子筛可用来作载体，以提高催化剂的有效接触面积，从而提高了催化效率。另外，多酸具有多功能性和结构灵活性，具有很多应用领域，在催化领域的应用被认为是最重要、最有前景的，他们可以作为Bronsted酸催化剂，氧化催化剂，或者双功能催化剂，同样，把多酸负载到分子筛内，可以提高其催化效率。本文基于此，在原反应液中，直接添加各种过渡金属源或多酸，通过溶胶．凝胶法一步合成出了各种M-MMS，并通过XRD、N<,2>吸附脱附等温线、XPS、XDE等表征手段，对样品进行了研究。本文主要工作分为两部分： 第一部分：Zn对MCM-48的掺杂改性，通过在原反应液中直接添加氢氧化锌，溶胶一凝胶法合成出Zn-MCM-48分子筛，通过XRD、N<,2>吸附脱附等温线、XPS对分子筛进行了表征，并考察了Si：Zn的量比对分子筛结构影响。 第二部分：以多酸为金属源，当多酸以四丁基铵盐或四乙铵盐的形式存在时，它们无法溶于水，但在一些极性有机溶剂(如乙腈和DMSO)中具有很好的溶解性。在含水的极性有机溶剂中，在原反应液中添加各种多酸，通过溶胶一凝胶法一步合成了Mo-MCM-41、Mo-MCM-50、W-MCM-50、V-MCM-50、[Pd,V]-MCM-50、[Cu,V]-MCM-5 和 Mo-HMS、 W-HMS、 V-HMS以及含TBA<,4>H[PW<,11>Mn(H<,2>O)O<,39>]的MCM-50分子筛。通过XRD衍射、XPS电子能谱、N<,2>吸附-脱附等温线、EDX，对样品进行了表征，通过此方法得到了孔径分布窄、有序规整度高、过渡金属元素均匀分布在孔壁中的改性介孔分子筛。

目录

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第一章绪论

1.1多孔材料的一般介绍

1.2微孔分子筛的发现和一般发展过程

1.3介孔分子筛的发现、生成机理、发展和应用

1.3.1介孔分子筛的发现和一般发展

1.3.2有序介孔材料的一般合成过程

1.3.3介观结构的生成机理：液晶模板机理和协同作用机理

1.3.4常见介孔材料的合成进展

1.3.5有序介孔材料的应用

1.4大孔材料的一般发展过程

1.5本课题的主要研究内容

1.6本课题的主要目的和研究意义

第二章有序介孔材料Zn-MCM-48的合成与表征

2.1实验

2.1.1试剂和测试

2.1.2合成方法

2.2结果与讨论

2.2.1 XRD衍射结果

2.2.2 N2吸附-脱附等温线

2.2.3 XPS电子能谱图

2.3机理与结论

第三章在含水极性有机溶剂合成含过渡金属的介孔二氧化硅

3.1 Mo-MCM-41的合成与表征

3.1.1实验

3.1.2结果与讨论

3.1.3机理与结论

3.2在含水极性有机溶剂合成含Mo，V，W介孔二氧化硅

3.2.1实验

3.2.2结果与讨论

3.2.3机理与结论

3.3含水有机溶剂中TBA4H[PW11Wn(H2O)O39]-containing MCM-50的合成与表征

3.3.1实验

3.3.2结果与讨论

3.3.3机理与结论

第四章结论

参考文献

致谢

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