催化分解NO的复合金属氧化物催化剂研究

摘要

以γ-Al2O3为载体，采用共浸渍法合成了负载量为35％，掺杂金属原子（Co，Ni，Mg，Fe，Mn，Ba和Ce）的CuZn金属氧化物催化剂；以γ-Al2O3为载体，采用共沉淀法合成了负载量为30％的MxCo3-xO4（M=Mg或Ni，x分别取0，0．1，0．2，0．3，0．4，0．5，0．6，0．7，0．8，0．9，1．0）复合金属氧化物催化剂，确定了最适宜的x值。在此基础上分别考察了助剂（Ni，Mg，Fe，Mn，La，Ba和Ce）、焙烧温度和负载量对催化剂的影响。采用XRD、BET、SEM、H2-TPR方法对催化剂进行了表征，在微反装置上对催化剂的N2O催化分解活性进行了评价。得到如下结论： （1）CuZn氧化物催化剂具有CuxZn1-xAl2O4的类Co3O4尖晶石结构；加入金属助剂使催化剂的比表面积不同程度得到提高。除含金属助剂Ba催化剂以外，加入其它金属助剂不同程度降低了Cu3+还原为Cu2+的温度，从而有利于N2O催化分解反应进行。其中，含金属助剂Ni的催化剂具有相对最高的N2O催化反应活性。 （2）对于MxCo3-xO4/γ-Al2O3（M=Mg或Ni）系列催化剂，适宜的x值为0．5，适宜的负载量均为30％；适宜的焙烧温度均为800℃。 （3）对于M0．5Co2．5O4/γ-Al2O3（M=Mg或Ni）催化剂，掺杂金属原子不利于催化剂N2O催化分解反应。 （4）N2O和O2浓度是影响复合金属氧化物催化剂N2O催化分解转化率的主要因素，低浓度有利于提高N2O催化分解反应转化率。掺杂还原性气体（如CO，NO）加速了N2O催化分解反应，对催化剂的N2O催化分解反应有利。 （5）本实验研究表明，对于N2O催化分解反应，适宜的催化剂为Ni-CuZn催化剂。100h活性评价实验表明，CuZn-Ni催化剂具有比较好的催化活性稳定性。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1 课题背景

1.1.1 课题来源

1.1.2 选题背景与目的意义

1.1.3 N2O处理方法与催化分解的原理

1.2 文献综述

1.2.1N2O直接分解催化剂的研究现状

1.2.2本项目的创新之处

1.3 研究工作主要内容

1.3.1 复合金属氧化物催化剂的合成

1.3.2 复合金属氧化物催化剂的表征

1.3.3复合金属氧化物催化剂的活性评价

1.3.4研究目的和意义

第二章 实验部分

2.1原料与试剂

2.2实验仪器与表征设备

2.3催化剂的合成方法

2.3.1共浸渍法CuZn/γ-Al2O3催化剂的合成

2.3.2 MgCo复合金属氧化物催化剂的合成

2.3.3 NiCo复合金属氧化物催化剂的合成

2.4 催化剂的活性评价实验装置与方法

2.4.1 催化剂的活性评价实验装置

2.4.2催化剂的活性评价方法

2.5催化剂的表征

第三章 CuZn双金属氧化物催化剂的表征与活性评价结果

3.1 CuZn双金属氧化物催化剂的表征结果

3.1.1催化剂的XRD表征结果

3.1.2 催化剂的BET表征结果

3.1.3催化剂的H2-FPR表征结果

3.2 CuZn双会属氧化物催化剂的N2O分解活性评价

3.2.1 CuZn-M催化剂的N2O分解活性评价

3.2.2 CuZn-Ni催化剂和F1催化剂的N2O分解活性评价

3.3 小结

第四章 MgCO复合金属氧化物催化剂表征与活性评价结果

4.1 MgxCo3-xO4/γ-Al2O3催化剂表征及活性评价

4.1.1 催化剂的XRD表征

4.1.2催化剂的BET表征

4.1.3催化剂的SEM表征

4.1.4催化剂的H2-TPR表征

4.1.5催化剂的N2O催化分解活性评价

4.2不同负载量的Mg0.5Co2.5O4/γAl2O3催化剂表征及活性评价

4.2.1 催化剂的XRD表征

4.2.2 催化剂的BET表征

4.2.3催化剂的SEM表征

4.2.4催化剂的H2-TPR表征

4.2.5催化剂的N2O催化分解活性评价

4.3 Me-Mg0.5Co2.5O4/γ-Al2O3催化剂表征及活性评价

4.3.1催化剂的XRD表征

4.3.2催化剂的BET表征

4.3.3催化剂的SEM表征

4.3.4催化剂的H2-TPR表征

4.3.5催化剂的N2O催化分解活性评价

4.4不同焙烧温度的Mg0.5Co2.5O4/γ-Al2O3催化剂表征及活性评价

4.4.1 催化剂的XRD表征

4.4.2催化剂的BET表征

4.4.3催化剂的SEM表征

4.4.4催化剂的H2-TPR表征

4.4.5催化剂的N2O催化分解活性评价

4.5气体组成对催化剂的N2O分解转化率的影响

4.6催化剂前体的空气焙烧过程SDT分析

4.7小结

第五章 NiCo复合金属氧化物催化剂表征与活性评价结果

5.1 NixCo3-xO4/γ-Al2O3催化剂表征及活性评价

5.1.1 催化剂的XRD表征

5.1.2催化剂的BET表征

5.1.3催化剂的SEM表征

5.1.4催化剂的H2-TPR表征

5.1.5催化剂的N2O催化分解活性评价

5.2不同负载量的Ni0.5Co2.5O4/γ-Al2O3催化剂表征及活性评价

5.2.1催化剂的XRD表征

5.2.2催化剂的BET表征

5.2.3催化剂的SEM表征

5.2.4催化剂的H2-TPR表征

5.2.5催化剂的N2O催化分解活性评价

5.3 Me-Ni0.5Co2.5O4/γ-Al2O3催化剂表征及活性评价

5.3.1催化剂的XRD表征

5.3.2催化剂的BET表征

5.3.3催化剂的SEM表征

5.3.4催化剂的H2-TPR表征

5.3.5催化剂的N2O催化分解活性评价

5.4不同焙烧温度的Ni0.5Co2.5O4／γ-Al2O3催化剂表征及活性评价

5.4.1催化剂的XRD表征

5.4.2催化剂的BET表征

5.4.3催化剂的SEM表征

5.4.4催化剂的H2-TPR表征

5.4.5催化剂的N2O催化分解活性评价

5.5气体组成对催化剂的N2O分解率的影响

5.6催化剂前体的空气焙烧过程SDT分析

5.7 小结

第六章结论

致谢

参考文献

研究成果及发表的学术论文

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