多环芳烃在空气/有机颗粒物间的分配模拟研究

摘要

多环芳烃在大气/颗粒物之间分配行为对多环芳烃的迁移、转化等环境行为起到决定性的作用，并直接影响它们在环境中持久性和归趋。研究多环芳烃在大气/颗粒物间的分配行为，为准确评价有机物在大气介质中的归趋提供基础数据。
　　 本论文通过分析条件的不断优化，得出针对不同多环芳烃采用不同紫外吸收光的高效液相色谱检测方法。测试条件如下：Waters Acquity TM UPLC，二极管阵列检测器，自动进样，进样量5μL，BEHC18柱2.1×50mm，1.7μm，柱温30℃，乙腈-超纯水梯度洗脱，190-400nm紫外波段扫描；5种物质的最大紫外吸收波长为苊烯228nm，芴260nm，菲250nm，荧蒽286nm，芘240nm。
　　 以5种典型多环芳烃为研究对象，使用自行烧制的有机颗粒物模拟大气颗粒物，通过模拟分配实验研究了有机碳对于多环芳烃在气/固分配时的影响。通过运用实验数据对传统吸附模型的拟合，明确了多环芳烃在气/固间分配的机制包括：表面吸附和有机相分配，从而提出新的气固相浓度关系等式。
　　 各物质的logKp、logKw、logpoL与Kop之间具有显著线性关系，利用理化特性对Kop进行预测具有意义。运用物质的量子化学参数过多环芳烃的Kop进行拟合，从量子化学的观点分析物质结构对于Kop的影响，结果表明分子提供和接受点子的能力对于Kop的影响较为显著。

目录

文摘

英文文摘

论文说明:符号说明

声明

第一章绪论

1.l多环芳烃概述

1.1.1多环芳烃的理化性质

1.1.2多环芳烃的来源

1.1.3多环芳烃的环境行为

1.1.4多环芳烃的毒性

1.2大气颗粒物概述

1.2.1大气颗粒物的化学组成

1.2.2颗粒物的来源

1.2.3大气颗粒物的负面效应

1.2.4大气颗粒物上的有机污染物研究

1.3多环芳烃气/固分配的研究方法

1.3.1样品的采集

1.3.2多环芳烃的提取方法

1.3.3 PAHs的分析方法

1.4持久性有机物在空气/颗粒物间分配机制的研究

1.4.1分配机制研究

1.5持久性有机物在空气/颗粒物间分配的影响因素

1.5.1温度的影响

1.5.2湿度的影响

1.5.3有机物特性的影响

1.5.4颗粒物性质的影响

1.5.5分子间作用力的影响

1.6有机物在空气/颗粒物间分配的研究方法

1.7研究内容及意义

第二章多环芳烃在空气/有机颗粒物之间的分配模拟

2.1仪器与试剂

2.2实验步骤

2.2.1配制标准溶液

2.2.2烟雾箱容积的确定

2.2.2初始多环芳烃溶液浓度的确定

2.2.3实验温度和平衡时间的确定

2.2.4有机物背景浓度的测定

2.2.5分配平衡实验

2.2.6颗粒物有机碳含量对平衡浓度的影响

2.3样品前处理

2.3.1索式提取

2.3.2旋转蒸发

2.3.3分离纯化

2.4色谱检测与分析

2.4.1绘制标准曲线

2.4.2高效液相色谱条件优化

2.4.3多环芳烃气相浓度的气相色谱-质谱检测

2.5本章小结

第三章实验结果与讨论

3.1建立分配模型

3.1.1传统吸附理论

3.1.2分配理论

3.2分配模型的绘制

3.2.1传统吸附模型的绘制

3.2.2非线性吸附模型的绘制

3.2.3物质特性对于分配常数的影响

第四章结论与建议

4.1结论

4.2建议

参考文献

致谢

作者和导师简介