砷在针铁矿表面的吸附和在水溶液中的相氧化动力学

摘要

砷对水环境的污染会极大地危害人类的健康,而水环境对砷酸盐的吸附和对亚砷酸盐的氧化又可以明显降低砷的生物有效性。本文通过研究多种因素对砷酸钠在针铁矿表面的吸附速率和亚砷酸钠在均相水溶液中的氧化速率的影响,探讨了砷酸盐的吸附动力学机理和亚砷酸盐的氧化动力学机理,为揭示砷在环境水体中复杂的迁移与转化规律提供理论依据。
　　 本文首先采用静态吸附单因素实验法,测定不同吸附时间下砷酸钠在针铁矿表面的吸附量,得到动力学曲线,分别考察混合强度、初始砷酸钠浓度、pH和吸附剂颗粒粒径对吸附速率的影响,并用Weber-Morris微孔内扩散模型分析其动力学机理。研究发现:准二级动力学模型可以更好的描述吸附的动力学过程。混合强度由静止增大到210 rpm,吸附速率常数提高20％。初始砷酸钠浓度由5mg/L减小至3mg/L,吸附速率常数提高157％。pH由7.4减小至2.2,吸附速率常数提高17％。吸附剂颗粒粒径由80～150 mesh减小至300～500 mesh,吸附速率常数提高23％。初始浓度的减小对吸附质外扩散和内扩散速率的提高比混合强度、pH、吸附剂颗粒粒径大得多。
　　 采用单因素实验法,测定溶液中亚砷酸钠浓度随时间变化的动力学曲线,分别考察温度、初始亚砷酸钠浓度和pH对氧化速率的影响,并分析了影响的原因。研究发现:一级动力学模型能更好的描述氧化的动力学过程。温度由15℃升高到35℃,氧化反应速率常数提高11.3％。亚砷酸钠初始浓度由500μg/L增大到2000μg/L,氧化反应速率常数提高50.7％。pH由5.6升高到9.8,氧化反应速率常数提高11.8％。初始浓度的变化对氧化速率的影响比温度和pH要大。