高温质子交换膜燃料电池膜电极制备工艺的研究

摘要

高温质子交换膜燃料电池(PEMFC)工作温度为100-200℃，相对于低温燃料电池（通常低于80℃）的PEMFC有更快的化学反应动力学;能改善和简化水管理系统;更高效的热管理和改善了环境耐受性，这些优点使得高温PEMFC被认为是下一代燃料电池的有力竞争者。高温条件下磷酸掺杂的聚苯并咪唑类聚合物膜能使电池很好的运行，这类聚合物膜是研究的较多，较成熟的高温膜。这其中聚（2，5-苯并咪唑）(AB-PBI)是一种结构简单，合成方便的PBI，以结构的特殊性使其呈现了较好的质子电导率。本研究所采用质子交换膜均为AB-PBI。膜电极(MEA)是燃料电池的重要组件，是电化学反应的重要场所，也是研究燃料电池的首要研究对象。
　　 本文从燃料电池运行过程中所产生的极化入手，考察了粘结剂的分子量，造孔剂，阴阳极催化剂担载量，阴阳极粘结剂的比例等因素对膜电极性能的影响，并初步考察了用催化剂涂覆膜(CCM)法制备膜电极。主要内容如下:
　　 (1)针对活化极化，采用了改变催化剂中的粘结剂AB-PBI分子量的方法。实验用自制AB-PBI膜作为电解质，制备了不同分子量AB-PBI的催化剂浆料。通过极化曲线测试可以宏观上得出聚合物分子量越小，MEA性能越好。进一步对膜电极交流阻抗性质进行了研究，并经Zsimpwin软件拟合，得出在分子量为2.31×105时，电池性能最好。降低活化极化还采用了添加造孔剂的方法.在选用的三种造孔剂中，硝酸钠的造孔性能最好，其次是草酸铵，最差的是硫酸铵。
　　 (2)针对欧姆极化，采用了CCM方法。从理论上讲，用CCM法制备的膜电极接触电阻显著降低，性能会有所提过，而实验发现用AB-PBI做质子交换膜的高温燃料电池性能并没有显著提高，具体原因需进一步验证。
　　 (3)实验还优化了质子交换膜的制备工艺，得出MEA制备的最佳工艺条件为:阳极催化剂担载量为1mg/m2;阴极催化剂担载量为2mg/m2;阳极聚合物的比例为5wt.％;阴极聚合物的比例为15wt.％。

目录

声明

学位论文数据集

摘要

第一章 绪论

1．1 前言

1．2 燃料电池简介

1．2．1 燃料电池研究背景及历史

1．2．2 燃料电池分类

1．3 质子交换膜燃料电池(PEMFC)

1．3．1 质子交换膜燃料电池结构和工作原理

1．3．2 质子交换膜燃料电池发展现状

1．3．4 高温质子交换膜燃料电池

1．4 膜电极

1．4．1 膜电极的结构

1．4．2 膜电极反应

1．4．3 膜电极的极化

1．5 本论文的设计思想

1．5．1 本课题的目的和意义

1．5．2 本课题的研究内容

第二章 AB-PBI膜的制备

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验药品与仪器

2．2．1 单体的重结晶

2．2．2 AB-PBI的制备

2．2．3 AB-PBI膜的制备和搀酸

2．2．4 傅里叶变换红外光谱(FT-TR)

2．2．5 搀酸量的计算

2．2．6 质子电导率测试

2．3 结果与讨论

2．3．1 AB-PBI的红外光谱分析

2．3．2 搀酸量的计算

2．3．3 质子传导率测试

2．4 本章小结

第三章 AB-PBI分子量对电池性能影响

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验药品与仪器

3．2．2 AB-PBI的合成及溶液的配制

3．2．3 气体扩散电极的制备

3．2．4 单电池的组装

3．2．5 粘度的测定

3．2．6 极化曲线测试

3．2．7 交流阻抗测试

3．3 结果与讨论

3．3．1 粘度的测定

3．3．2 极化曲线测试

3．3．3 交流阻抗测试

3．4 本章小结

第四章 膜电极制备工艺优化

4．1 引言

4．2 实验部分

4．1．1 实验药品

4．2．2 膜电极的制备与单电池的组装

4．2．3 正交实验

4．2．4 电化学测试和电极表面表征

4．3 结果与讨论

4．3．1 造孔剂对电极性能的影响

4．3．2 CCM法对膜电极性能影响的初步研究

4．3．3 膜电极制备工艺优化

4．4 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

致谢

研究成果及发表的论文

作者和导师简介

硕士研究生学位论文答辩委员会决议书