Bioglass@CNF中生物活性玻璃纳米粒子的成核生长行为及生物学性能的研究

摘要

随着组织工程医学的飞速发展，要求骨组织工程材料既具有生物活性、骨传导和骨诱导性，材料降解速度与骨生长速度相匹配、又能保证一定的力学强度。碳纳米纤维因其优异的机械性能、生物学相容性、高比表面积，成为骨修复材料领域研究的热点。然而，碳纳米纤维由于无法降解和排出体外，使其大范围应用受到了很大限制。生物活性玻璃是目前唯一一种既能与人体硬组织又能与软组织相连接的高活性生物材料。但是其具有脆性和加工性差等缺点，也大大限制了其在组织工程支架等领域的应用。本文将溶胶-凝胶法、静电纺丝法与高温烧结法相结合，成功制备了负载生物活性玻璃的碳纳米纤维(Bioglass@CNF)以发挥两种材料各自的性能优势，系统研究了不同碳化条件下Bioglass@CNF中生物活性玻璃纳米粒子的成核生长行为及生物学性能。
　　 采用SEM、TEM、HRTEM、XRD、FTIR等表征手段系统研究了Bioglass@CNF微观形貌和晶体结构的演变规律。随着碳化温度的升高和保温时间的延长，生物活性玻璃纳米粒子由纤维内部逐渐向外迁移，纤维表面由光滑向粗糙转变。粒子由最初在纤维内部的28nm长大到107nm，在迁移过程中生物活性玻璃纳米粒子的晶型由最初的无定形结构，逐渐有硅灰石和假硅灰石晶体析出。
　　 基于Bioglass纳米粒子尺寸的统计数据，运用LSW方程和Smoluchowski方程并结合第一、三动量对Bioglass形成过程进行了动力学分析。结果表明，碳化温度为800℃时，粒子生长主要符合熟化机理;碳化温度为1000℃，时粒子生长同时符合熟化机理和迁移合并机理;碳化温度为1200℃时，粒子生长过程主要受到迁移合并机理控制。
　　 研究了不同碳化条件下制备得到的Bioglass@CNF的生物矿化行为。将不同碳化条件下的Bioglass@CNF置于1.5倍的模拟生理体液(1.5SBF)中进行体外矿化实验。由SEM、XRD和EDX结果发现，随矿化时间的延长，Bioglass@CNF表面不断沉积矿化层，最终生成羟基磷灰石产物。碳化温度为1000℃时生物活性玻璃纳米粒子在复合纤维表面分布密度大、颗粒大小均一，硅灰石晶体由于纳米效应能在模拟体液中迅速溶解与之进行离子交换。相同矿化时间下，1000℃材料表面能迅速沉积矿化物质，其生物矿化性能最好。
　　 研究了不同碳化条件下制备得到的Bioglass@CNF的生物相容性。CCK-8对细胞贴附增殖率的测定和SEM观察结果显示，随着时间的延长，细胞在三种材料表面均延纤维走向不断增殖、铺展，生长状态良好。粗糙的表面有利于细胞的贴附，可以快速溶解的硅灰石给细胞的生长提供了更加有利的条件。与矿化结果类一致，碳化温度为1000℃时，材料的生物相容性最好，800℃、1200℃的材料次之。

目录

声明

学位论文数据集

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 硬组织修复材料简介

1．1．1 生物惰性材料研究进展

1．1．2 生物活性材料研究进展

1．2 碳纳米纤维

1．2．1 碳纳米纤维简介及其研究进展

1．2．2 碳纳米纤维的制备方法

1．2．3 碳纳米纤维在生物材料领域的应用

1．3 有机无机杂化纳米纤维

1．3．1 杂化纳米纤维简介及其研究进展

1．3．2 杂化纳米纤维的制备方法

1．3．3 杂化纤维在生物材料领域的应用

1．4 纳米粒子的成核生长机理

1．4．1 熟化机理(Ostwald ripening(OR))

1．4．2 迁移合并机理(Migration and merger mechanism)

1．5 本课题的目的和意义

第二章 Bioglass@CNF中生物活性玻璃纳米粒子的成核生长行为研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验原料和试剂

2．2．2 实验仪器与设备

2．2．3 实验方法

2．2．4 测试与表征

2．3 结果与讨论

2．3．1 不同热处理阶段Bioglass@CNF形貌观察

2．3．2 不同碳化条件Bioglass@CNF的形貌分析

2．3．3 不同碳化条件Bioglass@CNF的结晶行为研究

2．3．4 Bioglass@CNF中生物活性玻璃纳米粒子尺度变化规律的研究

2．3．5 生物活性玻璃纳米粒子生长行为的LSW和Smoluchowski方程计算与分析

2．3．6 Bioglass@CNF中生物活性玻璃纳米粒子生长行为的第一、三动量分析

2．4 本章小结

第三章 Bioglass@CNF复合纳米纤维膜的生物学性能评价

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 实验原料和试剂

3．2．2 实验仪器与设备

3．2．3 实验方法

3．2．4 测试与表征

3．3 结果与讨论

3．3．1 Bioglass@CNF复合纳米纤维膜的生物矿化性能评价

3．3．2 Bioglass@CNF复合纳米纤维膜的细胞相容性评价

3．4 本章小结

第四章 结论

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

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