介孔二氧化硅负载纳米铁制备及其对三氯乙烯的脱氯研究

摘要

近年来，随着经济和工业化的发展，全球的水体承受着巨大的威胁，水污染状况十分令人堪忧。由于三氯乙烯的广泛应用，以及它的难生物降解性，排入环境水体中会对人类健康造成威胁。
　　 应用纳米级零价铁原位修复地下水中三氯乙烯的污染，是一项倍受关注的处理技术。纳米级零价铁有化学性质活泼，还原性强，并且价格低廉，环境友好的诸多优点，但也有易氧化、团聚，使用寿命短的问题。因此，本文合成了一种介孔二氧化硅负载纳米铁，并应用此材料对三氯乙烯进行脱氯研究，提高纳米铁的利用率。
　　 论文主要研究内容如下:
　　 1、首先合成介孔二氧化硅。以Pluronic123作为模板剂，1，3，5-三甲苯(TMB)为扩孔剂，在2.4 mol/L盐酸的环境下对正硅酸四乙酯进行水解，并将温度从40℃提高到120℃的条件下进行陈化，再通过煅烧去除模板剂，生成介孔二氧化硅。并应用液氮脱吸附实验，确定出介孔二氧化硅的最适宜合成条件为:TMB/P123=1.5，反应温度40℃，陈化温度120℃，煅烧条件为8小时内升温至500℃（即1℃/1min），再在500℃下恒温6小时，并降至室温后取出。
　　 2、在含介孔二氧化硅的悬浮液中用液相还原法，即以硼氢化钠还原七水硫酸亚铁制成介孔二氧化硅负载纳米铁，然后用其处理三氯乙烯。结果表明，三氯乙烯去除率随铁负载率的增加而增大。与纯纳米铁、纳米铁和二氧化硅混合物处理三氯乙烯比较可知，介孔二氧化硅负载纳米铁的去除率更高，由此说明与载体结合提高了纳米铁利用率。通过透射电镜(TEM)观察可以看出纳米铁是嵌在二氧化硅孔结构中的，并且有良好的分散性。
　　 3、制备介孔二氧化硅负载纳米钯/铁双金属进行脱氯研究，并与纳米钯/铁和介孔二氧化硅混合物进行比较。结果表明，随着Pd/Fe质量比的增加，介孔二氧化硅负载纳米钯/铁对三氯乙烯的去除率增大;当其中的Fe/SiO2质量比为2.5％且Pd/Fe质量比为0.1％时，反应10小时后三氯乙烯去除率达到71.75％，此时乙烷和乙烯总生成率为18.96％。相比之下，反应10小时后纳米钯/铁和介孔二氧化硅混合物对三氯乙烯的去除率仅为43.18％，同时乙烷和乙烯的总生成率仅为3.49％。由此对比可知，纳米钯/铁的脱氯效率因负载于介孔二氧化硅而大为提高。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 前言

1．2 地下水中氯代烃的来源及危害

1．3 地下水中氯代烃的修复方法

1．3．1 抽出-处理系统

1．3．2 原位生物修复技术

1．3．3 渗透性反应墙(PRB)

1．3．4 纳米级零价铁原位修复

1．4 纳米铁的改性研究

1．4．1 纳米铁改性的方法

1．4．2 纳米铁载体的制备

1．4．3 纳米铁-二氧化硅化合物降解三氯乙烯的机理研究

1．5 论文选题的意义和主要研究内容

1．5．1 论文选题的意义

1．5．2 主要研究内容

第二章 材料与方法

2．1 介孔二氧化硅合成

2．1．1 介孔二氧化硅合成的主要试剂和仪器

2．1．2 介孔二氧化硅的合成

2．2 介孔二氧化硅的扩孔

2．3 脱氯材料制备、表征及脱氯实验

2．3．1 三氯乙烯脱氯实验的主要试剂和仪器

2．3．2 储备液及反应器

2．3．3 脱氯材料制备

2．3．4 间歇脱氯实验

2．3．5 分析方法

2．3．6 用于表征的材料制备

第三章 介孔二氧化硅与负载材料的性能研究与表征

3．1 介孔二氧化硅的表征

3．1．1 氮气吸脱附等温线

3．1．2 孔径分布

3．1．3 比表面积

3．1．4 介孔二氧化硅扩孔后的性质

3．2 介孔二氧化硅负载纳米铁

3．2．1 介孔二氧化硅负载纳米铁的形态

3．2．2 介孔二氧化硅负载纳米铁的元素组成

3．3 介孔二氧化硅负载纳米钯

3．3．1 介孔二氧化硅负载纳米钯的形态

3．3．2 介孔二氧化硅负载纳米钯的元素组成

3．4 介孔二氧化硅负载纳米铁／钯

3．4．1 介孔二氧化硅负载纳米铁／钯的形态

3．4．2 介孔二氧化硅负载纳米铁／钯的元素组成

3．5 本章小结

第四章 介孔二氧化硅负载纳米铁与对照材料对三氯乙烯的脱氯研究

4．1 不同铁投加量条件下二氧化硅负载纳米铁的脱氯效果对比

4．2 二氧化硅负载纳米铁与纳米铁、纳米铁二氧化硅混合物的脱氯效果对比

4．3 二氧化硅负载纳米Pd／Fe双金属的脱氯效果

4．3．1 三氯乙烯的分析

4．3．2 降解产物分析

4．4 Pd／Fe+SiO2混合物与Pd／Fe／SiO2的脱氯效果对比

4．4．1 三氯乙烯的分析

4．4．2 降解产物分析

4．5 Pd／SiO2的脱氯效果

4．6 纳米钯和纳米铁混合物与纳米铁的脱氯效果对比

4．6．1 三氯乙烯的分析

4．6．2 降解产物的分析

4．7 本章小结

第五章 结论与建议

5．1 结论

5．2 创新点

5．3 建议

参考文献

致谢

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