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电化学氧化处理高盐活性染料废水的研究

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摘要

第一章 绪论

1.1 染料废水的处理技术

1.1.1 物理化学技术

1.1.2 生物技术

1.1.3 高级氧化技术

1.2 电化学氧化

1.2.1 直接氧化

1.2.2 间接氧化

1.2.3 电化学氧化的应用

1.3 电化学氧化处理染料废水的研究进展

1.4 PbO2的制备及其发展现状

1.4.1 PbO2的制备

1.4.2 基体的改性

1.4.3 掺杂离子对PbO2的改性

1.4.4 掺杂氧化物对PbO2的改性

1.5 本课题研究的目的与内容

第二章 石墨电化学氧化降解酸性红B的研究

2.1 实验部分

2.1.1 模拟染料废水

2.1.2 反应装置

2.1.3 实验试剂、仪器

2.1.4 实验方法

2.1.5 分析方法

2.2 结果与讨论

2.2.1 电化学氧化降解酸性红B的单因素实验

2.2.2 石墨电解酸性红B废水的正交实验

2.2.3 反应动力学研究

2.3 UV-Vis分析

2.4 本章小结

第三章 电极的制备与性能测试

3.1 电极组成的选择

3.2 电极的制备

3.2.1 实验试剂、仪器

3.2.2 石墨的预处理

3.2.3 PbO2/C电极制备

3.2.4 Ce-PbO2/C电极的制备

3.3 电极电催化性能比较

3.4 电极表征

3.4.1 SEM及EDS分析

3.4.2 XRD分析

3.4.3 循环伏安

3.4.4 XPS分析

3.5 电极的稳定性

3.5.1 电极稳定性测试

3.5.2 电极使用后表征

3.6 本章小结

第四章 Ce-PbO2/C电化学氧化酸性红B模拟染料废水的研究

4.1 实验部分

4.1.1 反应装置

4.1.2 实验药品、仪器

4.1.3 实验方法

4.1.4 分析方法

4.2 结果与讨论

4.2.1 电化学氧化酸性红B的单因素实验

4.2.2 电化学氧化酸性红B的正交实验

4.2.3 电化学氧化酸性红B的动力学分析

4.3 降解机理的初步分析

4.3.1 UV-Vis分析

4.3.2 GC-MS分析

4.4 Ce-PbO2/C与石墨电极处理效果的比较

4.5 本章小结

第五章 Ce-PbO2/C降解酸性大红GR废水的研究

5.1 模拟染料废水的配制

5.2 实验部分

5.2.1 反应装置、仪器、药品

5.2.2 实验方法

5.2.3 分析方法

5.3 结果与讨论

5.3.1 电解酸性大红GR的单因素实验

5.3.2 电化学氧化酸性大红GR的动力学研究

5.4 降解路径初步分析

5.5 Ce-PbO2/C降解酸性红B和酸性大红GR的比

5.6 本章小结

第六章 结论与建议

6.1 结论

6.2 建议

参考文献

致谢

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摘要

染料废水具有色度深、pH变化幅度大、水量大、生物毒性的特点。染料废水的肆意排放对自然环境、人类的身体健康造成了严重的威胁。一般的物理、化学及生物处理难以达标排放,本文采用效率高、投入低、无二次污染的电化学氧化法处理处理活性染料废水。主要研究内容如下:
   1、用石墨电解酸性红B染料废水,最佳条件下,COD、氨氮及脱色率分别达到了83.60%、91.12%和99.82%。
   2、讨论铈的掺杂浓度和电镀温度对修饰电极Ce-PbO2/C的晶型、晶粒及催化氧化能力的影响。制备Ce-PbO2/C和PbO2/C,通过SEM、XRD、XPS对电极进行表征,Ce掺杂后电极的晶粒变小,铈以CeO2的形态存在。通过循环伏安扫描,发现Ce-PbO2/C的催化氧化能力更强。 Ce-PbO2/C电极连续使用多次,处理效率下降缓慢,电极表面无脱落,该电极有较好的稳定性。
   3、用Ce-PbO2/C电解酸性红B染料废水,分析进水浓度、电压、pH、NaCl浓度、电极间距对处理效果的影响。在电压12V,pH为7,电极间距1 cm,NaCl浓度6g/L的条件下,COD、氨氮去除率及脱色率分别达到了95.26%,97.78%和99.98%。通过UV-Vis和GC-MS分析,首先是偶氮双键的断裂,萘环破坏,生成带苯环和胺基的物质,随之降解为长链有机酸,最终生成水和CO2等小分子物质。
   4、用Ce-PbO2/C电解酸性大红GR染料废水,分别考察电压、pH、电解质浓度等因素的影响,在最佳条件下,脱色率、氨氮及COD去除率分别为99.8%,95.45%、90.81%。电解过程中生成了含有苯环、胺类,随着反应进行被降解为3-乙氧基丙酸、甲酸乙酯、丁二酸酐等物质,最终降解为小分子物质。从以上结果来看,修饰电极适用于电解偶氮类活性染料废水,通过对染料降解过程的初步分析,为机理研究奠定了基础。

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