离子液体与表面活性剂联合调控制备TiO2/蒙脱石介孔复合光催化材料及其性能研究

摘要

近年来，药品及个人护理品(PPCPs)作为一种新兴污染物，引起了社会各界的广泛关注。研究发现，传统污水处理工艺对PPCPs的去除效果具有选择性，而光催化等高级氧化技术更加广谱、高效，是PPCPs降解技术中的一个研究热点。
　　 TiO2是一种重要的光催化剂，具有较强的光催化活性。但是，TiO2在水中容易发生团聚，导致光催化效率降低且难以分离回收。研究发现，将纳米TiO2固定在蒙脱石等粘土材料上可以解决光催化剂的团聚问题。传统的纳米TiO2/蒙脱石复合材料通过离子交换反应将钛的水合阳离子[TiO(OH)x]mn+引入蒙脱石层间合成得到钛柱撑蒙脱石，层间的TiO2晶体生长受限，粒度过小且结晶度较低，光催化活性较差。
　　 因此，本实验提出一种新的方法将纳米TiO2分散固定在蒙脱石的表面上，并利用表面活性物质对纳米TiO2结晶和固定化过程进行调控。首先，以TTIP作为钛源，使用疏水性离子液体[Bmim][PF6]辅助非离子型表面活性剂吐温80合成得到介孔纳米TiO2溶胶，利用离子液体与吐温80组装形成的复合胶束，引导TiO2晶体网络结构的有序生长，提高结晶度。将合成得到的TiO2溶胶用乙醇稀释后加入到蒙脱石水悬浮液中反应得到纳米TiO2/蒙脱石复合材料。过程中，离子液体通过阳离子交换反应进入蒙脱石层间，使得蒙脱石表面由亲水变为疏水;吐温80利用其两亲结构，经自组装过程将TiO2固定在蒙脱石表面。合成得到的复合材料在煅烧前具有一定的结晶度(锐钛矿晶体粒径3.1nm)和有序的介孔结构(平均孔径3.841nm)。煅烧过程中，由于离子液体提高了材料结构的热稳定性，在一定程度上抑制了晶体粒径的过度增加（锐钛矿晶体粒径6.1nm），防止了介孔结构的坍塌(平均孔径4.806nm)，控制了TiO2锐钛矿晶型向金红石晶型的转变（转变温度升高至800℃）。
　　 将合成得到的纳米TiO2/蒙脱石复合材料用于降解水中的苯扎贝特(一种典型的PPCPs)，考察了复合材料的吸附和光催化性能。结果表明，实验合成的钛改性蒙脱石对苯扎贝特有明显的降解效果，最高去除率达到99.5％，较商业用的氧化钛P25高。

目录

声明

学位论文数据集

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 TiO2的研究背景和现状

1．2．1 纳米TiO2的结构和性质

1．2．2 纳米TiO2的制备方法

1．2．3 TiO2的表面改性和固定化

1．3 蒙脱石的研究背景和现状

1．3．1 蒙脱石的结构

1．3．2 蒙脱石的性质

1．3．3 TiO2改性蒙脱石的研究

1．4 离子液体的研究背景和现状

1．4．1 离子液体的结构和性质

1．4．2 离子液体在无机纳米材料制备中的应用

1．4．3 离子液体辅助合成纳米TiO2

1．4．4 离子液体改性蒙脱石

1．5 实验设想及研究内容

第二章 离子液体和表面活性剂辅助合成介孔纳米TiO2

2．1 引言

2．2 实验

2．2．1 实验试剂及设备

2．2．2 表征方法

2．2．3 实验内容及步骤

2．3 结果与讨论

2．3．1 介孔纳米TiO2的结构组成

2．3．2 介孔纳米TiO2的晶体性质

2．3．3 介孔纳米TiO2的BET表征

2．3．4 介孔纳米TiO2的形成机理

2．4 小结

第三章 介孔纳米TiO2／蒙脱石复合材料的合成

3．1 引言

3．2 实验

3．2．1 实验试剂及设备

3．2．2 表征方法

3．2．3 实验内容及步骤

3．3 结果与讨论

3．3．1 介孔纳米TiO2／蒙脱石复合材料的结构组成

3．3．2 介孔纳米TiO2／蒙脱石复合材料的晶相特征

3．3．3 介孔纳米TiO2／蒙脱石复合材料的表面形貌

3．3．4 介孔纳米TiO2／蒙脱石复合材料的BET表征

3．3．5 介孔纳米TiO2／蒙脱石复合材料的形成机理

3．3．6 复合材料性能的影响因素

3．4 小结

第四章 介孔纳米TiO2／蒙脱石复合材料对苯扎贝特的降解

4．1 引言

4．2 实验

4．2．1 实验试剂及设备

4．2．2 实验装置和设备

4．2．3 实验方法

4．2．4 分析方法

4．3 结果与讨论

4．3．1 TiO2-IL-TW-MT与钛柱撑蒙脱石的比较

4．3．2 TiO2-IL-TW-MT-500℃与商业氧化钛P25的比较

4．3．3 TiO2-IL-TW-MT-500℃降解苯扎贝特的反应机理

4．4 小结

第五章 结论与建议

5．1 结论

5．2 建议

参考文献

致谢

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