氧化亚铜纳米材料的制备及其用于电化学还原二氧化碳的研究

摘要

CO2是由化石燃料的燃烧和动植物自然过程产生的污染最为严重的温室气体，但它也同样是地球动植物生长和人类工业用途重要的资源，因此CO2的有效转化是能够同时解决缓解温室气体和能源枯竭的方法，其转化有多种形式，其中电化学转化CO2，因其可控性、清洁性、易利用性等优势受到了极大的关注。对于CO2的电化学还原的催化剂，铜材料是被广泛研究的材料之一，其催化还原可得到CO及多种碳氢化合物，如甲烷、乙烯等。目前主要的铜材料电极为多晶铜、原位电沉积铜电极、铜涂层扩散电极和纳米铜电极，但铜还原CO2较高的过电位以及还原过程中催化剂的失活现象等限制其进一步应用，因此通过修饰铜材料提升铜的催化活性和选择性成为具有意义的研究内容。
　　主要研究如下:
　　1、采用电沉积-热处理二步法，制备Cu2ONws/Nif，即以泡沫镍作为基底，进行铜沉积，而后进行热处理及表面氧化物还原，制备泡沫镍镀铜电极。将Cu2ONws/Nif应用于CO2电化学还原中，发现其可提高电化学还原CO2到CO的选择性，同时表面有纳米线的生成和氧化亚铜的生成，分析认为选择性的提高与纳米线生成和氧化铜亚铜的生成有关。
　　2、将Cu2ONws/Nif、Cu、Cu/Nif和Cuf四种铜材料电极应用于电化学还原CO2中，对其还原产物的电流效率以及电极性质进行比较，研究发现Cu2ONws/Nif其还原得到CO高于其他Cu电极14倍左右，显著提高对CO的选择性。
　　3、将Cu2ONws/Nif的制备方法进行优化，实验表面在电沉积2000s，热处理时间为12h，热处理温度为500℃时，电极的催化性能最佳，同时此时表面纳米线生长最好，因低温短时的热处理对纳米线的生长不利。因此认为，Cu2ONws/Nif表面纳米线直接影响电极的催化性能。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．2 二氧化碳的电化学还原

1．2．1 二氧化碳还原的原理

1．2．2 二氧化碳电化学还原的优点

1．3 CO2还原的电极材料

1．3．1 金属电极

1．3．2 气体扩散电极

1．3．3 修饰电极

1．4 CO2电化学还原产物选择性的影响因素

1．5 催化剂稳定性和活性的影响因素

1．6 CO电化学还原存在的挑战

1．7 本论文的主要研究内容

1．7．1 选题依据

1．7．2 主要研究内容

第二章 研究方法及条件

2．1 实验药品和装置

2．2 催化剂的制备方法

2．2．1 电极片预处理

2．2．2 电沉积方法

2．3 电化学实验装置

2．4 电极性能测试

2．4．1 循环伏安法

2．4．2 线性扫描伏安法

2．4．3 塔菲尔曲线

2．5 产物分析

2．5．1 气相色谱法

2．5．2 核磁共振波谱法

2．6 表征

2．6．1 X射线衍射(XRD)

2．6．2 扫描电子显微镜(SEM)

第三章 Cu2ONws/Nif制备及分析

3．1 电极制备

3．1．1 基底预处理

3．1．2 铜电沉积

3．1．3 电极热处理

3．2 循环伏安测试

3．3 恒电位电解

3．4 稳定性测试

3．5 表征

3．6 小结

第四章 不同铜材料电化学还原CO2

4．1 线性扫描分析

4．2 恒电位电解

4．3 塔菲尔曲线

4．4 表征

4．5 本章小结

第五章 Cu2ONws/Nif性能优化

5．1 电沉积时间影响

5．1．1 线性扫描分析

5．1．2 恒电位电解

5．1．3 塔菲尔曲线

5．2 热处理温度

5．2．1 线性扫描分析

5．2．2 恒电位电解

5．2．3 塔菲尔曲线测试

5．3 热处理时间

5．3．1 线性扫描

5．3．2 恒电位电解

5．3．3 塔菲尔曲线测试

5．4 表征

5．5 本章小结

第六章 结论与展望

参考文献

攻读硕士期间发表的学术论文

致谢

作者及导师介绍