双锁结构在宏观超分子组装中的应用

摘要

超分子化学，是一种“研究分子组装和分子间键的化学”。超分子组装则是形成超分子聚集体和超分子材料的重要手段。传统超分子组装的研究主要集中在分子层次或者纳米尺度，但是从微观尺度的构筑基元到制备宏观尺度的体相超分子材料，尺寸上巨大的差别使得较难控制超分子材料的性质。因此，发展宏观超分子组装，并将它当做从微观尺度到体相超分子材料制备的桥梁具有很重要的意义。目前宏观超分子组装主要集中在单重相互作用力上，由于对多重相互作用力在宏观构筑基元界面-界面作用机理的研究较少，限制了多重相互作用力在宏观超分子组装中的应用，也限制了对适用于宏观超分子组装的作用力体系的认识。
　　针对上述问题，本论文从利用多重相互作用力进行宏观超分子组装的条件和解决多重相互作用的组装动力学问题两方面进行探索，并获得以下的研究成果:
　　1、对具有高结合常数和生物相容性的多重相互作用生物素-亲和素体系的宏观超分子组装条件进行初步的探索，发现多重相互作用在界面-界面存在组装动力学问题。
　　2、提出并发展了“双锁结构”策略解决上述问题。通过对识别层同时引入单重相互作用环糊精-偶氮苯、多重相互作用生物素-亲和素两个体系，由环糊精-偶氮苯在震荡的条件下实现第一重组装，作为“第一重锁”，提供生物素-亲和素可以发生第二重组装的距离和时间，使生物素-亲和素发生相互作用，作为“第二重锁”。实现了以多重相互作用生物素-亲和素为主导的宏观超分子组装。
　　3、我们对双锁结构的体系进一步拓展到静电相互作用与生物素-亲和素作用上，说明了双锁结构的普适性。
　　双锁结构的提出，解决了多重相互作用的宏观超分子组装动力学问题，为引入具有生物相容性的多重作用体系并实现宏观超分子组装在生物领域的应用奠定基础，对于宏观超分子组装自身理论建设和对应用前景探索均具有重要研究价值。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．2 超分子组装

1．3 宏观超分子组装

1．3．1 主客体作用实现宏观超分子组装

1．3．2 氢键实现宏观超分子组装

1．3．3 静电实现宏观自组装

1．3．4 其他作用力实现宏观自组装

1．3．5 宏观超分子组装的应用

1．4 生物素-亲和素系统

1．4．2 生物素

1．4．3 链霉亲和素

1．4．4 生物素-亲和素系统的应用

1．5 界面-界面作用表征

1．6 课题意义和课题思路

1．6．2 课题思路

第二章 生物素-亲和素的宏观超分子组装

2．1 引言

2．1．1 交替层状自组装技术

2．1．2 柔性间隔层

2．2 实验部分

2．2．2 实验仪器

2．2．4 PDMS宏观构筑基元的制备

2．2．5 PAH-Biotin与PAA的LbL实验

2．2．6 生物素-亲和素组装条件探究

2．2．7 从界面自由度对生物素-亲和素组装的影响

2．2．8 构筑基元的原位测力表征

2．2．9 生物素与亲和素的组装机理和力发生距离

2．3 结果与讨论

2．3．1 聚电解质产物分析

2．3．2 PAH-Biotin与PAA交替层状自组装

2．3．3 生物素和亲和素组装条件探究

2．3．4 固体-溶液界面自由度分析

2．3．5 界面-界面原位测力表征

2．3．6 作用机理及作用距离探究

2．4 本章小结

第三章 双锁结构及其拓展体系

3．1 引言

3．1．2 静电作用

3．2 实验部分

3．2．1 实验药品

3．2．2 实验仪器

3．2．3 含有主客体化合物的合成

3．2．4 双锁结构多层膜的制备

3．2．5 双锁结构的组装实验

3．2．6 定性：竞争吸附解组装实验

3．2．7 定量：原位-双锁结构作用力

3．2．8 双锁结构拓展体系

3．3 结果与分析

3．3．1 含有主客体聚合物的合成

3．3．2 双锁结构组装实验

3．3．3 定性：竞争性吸附因子验证生物素-亲和素作用

3．3．4 原位定量表征双锁结构作用力

3．3．5 双锁结构拓展体系

3．4 本章小结

第四章 结论与展望

4．1 结论

4．2 展望

参考文献

致谢

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