活性炭负载多组元金属氧化物复合材料制备及其电催化氧化水中污染物的性能

摘要

随着我国工业化进程逐渐加快，水资源污染越来越严重，威胁着人类的身体健康和社会的可持续发展。造成水资源严重污染主要是有机污染物，并且大多都是难微生物降解，随着时间地不断累积，有机污染物带来的影响会逐渐加剧。因此，研究如何有效去除水中有机污染物，对水资源保护及合理利用着积极的意义。电催化氧化技术是有效处理水中难降解污染物的有效方法之一。三维电极电化学技术作为电催化技术的一种，具有高电流效率，高处理效果等特点，在水处理领域一直受到广泛关注。
　　本研究使用柱形活性炭(AC)为载体，采用浸渍焙烧法制备了负载Sn系列多组元金属氧化物的改性活性炭粒子电极，并利用SEM、EDS、XRD等分析方法对制备的改性活性炭进行形貌和结构进行表征。以模拟废水作为处理对象，研究不同改性活性炭粒子电极电催化性能。结果表明:经过三次浸渍焙烧的Sn-Mn-Ce/AC粒子电极分析表征结果最好，对废水中的有机物有着最佳的电化学催化效果。
　　实验还优化粒子电极处理模拟废水的工艺条件，讨论了不同负载粒子电极、电解质浓度、槽电压、反应初始pH对模拟废水电化学降解性能的影响。实验结果说明，制备的多组元Sn-Mn-Ce/AC粒子电极电催化模拟废水降解效果最好。改性活性炭使用量为250.0g/L，极板间距d=6.0cm，电化学降解时间为90min，苯酚模拟废水在槽电压为12.0V，pH=6.6，电解质浓度为2.0g/L条件进行电化学处理，最终COD去除率在76％以上;对硝基苯酚模拟废水在槽电压为15.0V，电解质浓度为2.0g/L，pH为5.0的条件下电化学处理，最终对硝基苯酚去除率达到95.0％以上。分别对模拟废水电化学过程取样进行UV-vis扫描分析，结果表明，多组元催化活性的存在促进了苯酚和对硝基苯酚的开环反应，加快了有机物的降解速度。
　　最终以Sn-Mn-Ce/AC为粒子电极，对实际工业废水（焦化废水、含硝基苯化工废水、发动机清洗液废水和电镀废水）进行三维电极电化学处理。结果表明，焦化废水经过电化学预处理之后，COD从39800.0mg/L降到13862.5mg/L，废水的BOD5/COD从0.092提高了0.237，明显提高了可生化性，提高了废水生物处理的可能性;含对硝基苯类化工废水电化学深度处理之后，COD降低到了39.1mg/L，氨氮去除率接近50％，出水COD达到国家排放一级A标准。对发动机清洗液废水和电镀废水进行电化学二次处理之后，两者的COD去除率都超过了75％，处理效果明显。所以，该三维电化学体系在实际废水处理中作为预处理可以提高可生化性或者作为深度处理可以有效去除COD含量。

目录

声明

学位论文数据集

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 工业废水处理和电化学处理技术

1．3 三维电极概述

1．3．1 三维电极概念

1．3．2 三维电极特点和性能参数

1．3．3 三维电极反应器分类

1．3．4 复极性固定床反应器工作参数

1．4 三维电极处理废水机理

1．5 三维电极技术研究近况

1．5．1 三维电极反应器

1．5．2 主电极材料研究进展

1．5．3 粒子电极材料研究进展

1．6 本领域待解决的问题和未来发展方向讨论

1．7 本课题目的与意义

1．8 本课题研究内容

第二章 实验内容

2．1 实验材料及与仪器

2．1．1 实验药品和试剂

2．1．2 实验仪器设备

2．2 实验前准备

2．2．1 载体的选择

2．2．2 催化剂组分的选择

2．2．3 主电极材料的选择

2．3 废水来源与水质

2．4 粒子电极材料选择与制备

2．4．1 活性炭负载Sn02粒子催化电极材料的制备

2．4．2 多组元金属氧化物负载型活性炭粒子电极的制备

2．5 粒子电极分析与表征方法

2．5．4 比表面积及孔径(BET)分析

2．6 废水处理实验

2．6．1 实验装置

2．6．2 模拟废水电化学实验

2．6．3 实际废水电化学实验

2．6．4 电化学处理结果的分析测定

第三章 结果与讨论

3．1 粒子电极的分析表征

3．1．1 X射线衍射(XRD)分析

3．1．2 扫描电镜及能谱(SEM／EDS)分析

3．1．3 复合催化剂射线光电子能谱(XPS)分析

3．1．4 比表面积(BET)分析

3．2 苯酚模拟废水的电催化氧化降解

3．2．1 不同粒子电极对苯酚电催化氧化降解的影响

3．2．2 初始pH对Mn-Sn-Ce／AC粒子电极电催化降解苯酚的影响

3．2．3 电解质浓度对Mn-Sn-Ce／AC粒子电极电催化降解苯酚的影响

3．2．4 电压对Mn-Sn-Ce／AC粒子电极电催化降解苯酚的影响

3．2．5 苯酚降解路线探讨

3．3 对硝基苯酚模拟废水的电催化氧化降解

3．3．1 不同粒子电极对硝基苯酚模拟废水电催化降解的影响

3．3．2 初始pH对Mn-Sn-Ce／AC粒子电极电催化降解p-NP的影响

3．3．3 电解质浓度对Mn-Sn-Ce／AC粒子电极电催化降解p-NP的影响

3．3．4 电压对Mn-Sn-Ce／AC粒子电极电催化降解苯酚的影响

3．3．5 p-NP降解路线探讨

3．4 电化学氧化法处理实际工业废水的实例

3．4．1 三维电极电化学预处理焦化废水

3．4．2 三维电极电化学深度处理含硝基苯类化工废水

3．4．3 三维电极电化学二次处理发动机清洗液废水

3．4．4 三维电极电化学二次处理电镀废水

第四章 结论

参考文献

致谢

研究成果和发表的学术论文

作者和导师简介