Silicalite-1/PDMS与PIM-1耐有机溶剂纳滤膜的制备及分离性能研究

摘要

有机溶剂纳滤(Organic solvent nanofiltration，OSN)是将纳滤应用到有机相中的一种高效、绿色的新型膜分离技术，通过简单的压力驱动使得有机混合物的分离发生在分子水平上。目前聚合物膜材料普遍存在有机溶剂中易溶胀、稳定性差等问题，本研究选用具有强热、化学稳定性的PDMS和新型自聚微孔PIM-1两种疏水聚合物材料，分别通过Silicalite-1沸石分子筛填充PDMS制备混合基质膜以及紫外辐照对PIM-1复合膜进行改性处理，旨在解决聚合物膜材料易溶胀的问题，并进一步提高有机溶剂纳滤的分离性能。
　　首先，本课题首先通过水热合成法制备了MFI型全硅沸石分子筛Silicalite-1，并通过硅烷偶联剂VTES（乙烯基三乙氧基硅烷）对其改性填充到PDMS/PVDF复合膜内，研究了分子筛填充量及改性剂对复合膜溶胀度及分离性能的影响。结果表明Silicalite-1的填充有效改善PDMS溶胀情况，填充量10％效果最优，PDMS杂化膜在乙酸乙酯、甲苯、二氯甲烷、四氢呋喃的溶胀度分别降低了13％、23％、16％和41％;随着VTES改性分子筛填充量增加，乙醇通量小幅降低，但选择性显著提高，截留分子量由799.5降至324 g/mol。分子筛填充量为5％时，杂化膜对甲基橙(MW324 g/mol)的截留率即达到95.8％，对乙醇的通量为0.77 L/m2hMpa。
　　通过浸涂法制备了PIM-1/PVDF复合膜，采用紫外辐照对PIM-1结构进行调控，研究了紫外辐照对PIM-1在有机溶剂纳滤中的分离性能和稳定性的影响。紫外处理4h后，PIM-1膜在甲苯、乙醇、甲醇和正己烷中的溶胀度分别降低了80％、40％、17％和25％，有效控制了PIM-1的溶胀情况;紫外辐照使得PIM-1分子链叠加更紧密，降低了FFVs和自由体积大小，紫外处理8h后截留分子量由600 g/mol降至324 g/mol，乙醇通量保持不变，维持在5.6 L/m2hMpa左右。

目录

声明

摘要

论文缩略语及符号说明

第一章 绪论

1．1 有机溶剂纳滤

1．1．1 纳滤

1．1．2 有机溶剂纳滤

1．2 有机溶剂纳滤膜

1．2．1 聚合物膜

1．2．2 聚合物膜材料

1．3 有机溶剂纳滤膜结构调控方式及研究进展

1．3．1 有机无机杂化法

1．3．2 紫外辐射

1．4 研究意义及内容

1．4．1 课题研究意义

1．4．2 研究内容

第二章 Silicalite-1全硅分子筛的合成及改性

2．3 Silicalite-1全硅分子筛的合成及表征

2．3．2 表征方法

2．3．3 实验结果讨论

2．4 分子筛VTES改性

2．4．1 VTES改性Silicalite-1分子筛

2．4．2 表征方法

2．4．3 改性结果

2．5 小结

第三章 Silicalite-1／PDMS混合基质膜的制备及分离性能研究

3．1 引言

3．2 实验试剂及仪器

3．3．2 Silicalite-1／PDMS混合基质膜的制备

3．3．3 硅烷化改性Silicalite-1／PDMS混合基质膜的制备

3．5 Silicalite-1／PDMS混合基质膜的分离性能研究

3．5．1 膜的通量测定

3．5．2 膜的截留率测量

3．6 结果及讨论

3．6．1 Silicalite-1／PDMS混合基质膜的表征

3．6．2 Silicalite-1／PDMS混合基质膜的分离性能

3．6．3 VTES硅烷化改性对Silicalite-1填充PDMs／PVDF混合基质膜的影响

3．7 小结

第四章 PIM-1／PVDF复合膜有机溶剂纳滤膜的制备及分离性能测试

4．1 引言

4．2 实验试剂和仪器

4．3 PIM-1的合成

4．3．1 TTSBI重结晶提纯

4．3．2 TFTPN真空升华提纯

4．3．3 合成PIM-1

4．3．4 后处理方法

4．5 PIM-1表征

4．6 结果与讨论

4．6．1 PIM-1的表征结果

4．6．2 PIM-1／PVDF复合膜的表征

4．6．3 PIM-1／PVDF复合膜的分离性能

4．7 紫外改性PIM-1／PVDF复合膜用于有机溶剂纳滤

4．7．2 紫外改性PIM-1／PVDF复合膜的表征

4．7．3 结果与讨论

4．7．4 紫外辐照对PIM-1／PVDF复合膜分离性能的影响

4．8 小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 课题创新点

5．3 课题展望

参考文献

致谢

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