聚丙烯酰胺在超（亚）临界流体中的溶解度研究

摘要

超（亚）临界流体技术作为一项绿色化工技术已经在聚合物驱油、聚合物材料制备、聚合物改性、聚合物加工等方面得到了较好的应用。其中，聚合物溶质在超（亚）临界流体中的溶解度相平衡数据作为一项基本物性参数，是超（亚）临界流体技术在聚合物等领域应用的基础，而目前这一部分的研究还比较匮乏。
　　为了促进聚丙烯酰胺(PAM)在超临界二氧化碳(SCCO2)驱油技术中的应用并为聚丙烯酰胺在亚临界1，1，1，2-四氟乙烷(R134a)技术中的应用提供数据支持，本文选用二氧化碳(CO2)和R134a为溶剂，研究三种分子量的固体溶质PAM在SCCO2和亚临界R134a中的溶解度。具体内容如下:
　　用动态法测定了分子量500万、700万和1400万的PAM在SCCO2中的溶解度，实验温度为313-333 K，实验压力为9.0-18.0 MPa;用静态法测定了相同分子量的PAM在亚临界R134a中溶解度，实验温度为313-333 K，实验压力为7.0-18.0 MPa。本文从微观层面对实验条件（压力、温度）、溶剂种类和溶质分子量对PAM溶解度的影响进行了分析，阐明了不同因素对溶解度的影响，计算了不同分子量的PAM在两种流体中的溶解度增强因子(δ)。
　　本文选用五种常用的半经验模型（Chrastil模型，A-L模型，S-S模型，M-T模型和Bartle模型）对所获得的三种分子量的PAM在SCCO2和亚临界R134a中的溶解度数据进行关联，用平均相对绝对偏差(AARD)表示各模型关联精度。用模型的关联参数计算得到了不同分子量的PAM的总的热效应、溶解热和升华热。此外，本文用统计缔合流体理论(SAFT)对PAM的溶解度进行预测并与实验值进行了比较，预测值与实验值具有较好的吻合。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 文献综述

1．1．1 超临界流体

1．1．2 亚临界流体

1．2 超(亚)临界流体技术在聚合物领域中的应用进展

1．2．1 超(亚)临界CO2驱油技术在聚合物驱油的应用

1．2．2 超(亚)临界流体技术在聚合物接枝改性方面的应用

1．2．3 超(亚)临界流体技术在聚合物共混方面的应用

1．2．4 超(亚)临界流体技术在聚合物微孔发泡方面的应用

1．3 超(亚)临界流体体系相平衡的研究

1．3．1 超(亚)临界流体体系相平衡的实验研究

1．3．2 超(亚)临界流体体系相平衡的理论研究

1．4 本文研究目的意义与研究思路

第二章 实验研究

2．1．1 动态法实验装置及流程

2．1．2 静态法实验装置及流程

2．1．3 装置的可靠性验证

2．1．4 平衡时间与CO2流速的确定

2．1．5 分析方法

2．1．6 实验操作步骤

2．1．7 注意事项

2．2 实验物系

2．3 实验内容及条件

2．4 本章小结

第三章 实验研究结果与讨论

3．2．1 PAM在SCCO2中的溶解度数据

3．2．2 PAM在SCCO2中的溶解度影响因素分析

3．3 PAM在亚临界R134a中的溶解度研究

3．3．1 PAM在亚临界R134a中的溶解度数据

3．3．2 PAM在亚临界R134a中的溶解度影响因素分析

3．4 PAM在SCCO2与亚临界R134a中的溶解度对比

3．5 本章小结

第四章 溶解度数据的半经验模型关联

4．1．1 Chrastil模型及其关联结果

4．1．2 A-L模型及其关联结果

4．1．3 S-S模型及其关联结果

4．1．4 M-T模型及其关联结果

4．1．5 Battle模型及其关联结果

4．2 五种模型关联结果比较

4．2．1 五种模型对PAM在SCCO2中溶解度数据关联结果对比

4．2．2 五种模型对PAM在亚临界R134a中溶解度数据关联结果对比

4．3 本章小结

第五章 SAFT预测PAM在超(亚)临界流体中的溶解度

5．1 SAFT简介

5．2 SAFT对PAM在超(亚)临界流体溶解度的计算过程

5．2．1 PAM力场参数和链节数的计算

5．2．2 SAFT预测PAM在超(亚)临界流体中的溶解度计算流程

5．3 计算结果与讨论

5．4 本章小结

第六章 结论与展望

6．1 结论

6．2 展望

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

作者及导师简介