用于正丁烯异构的ZSM-35分子筛的合成及成型研究

摘要

本课题为了考察ZSM-35分子筛催化剂的合成及成型工艺，利用固定床连续流动反应器测试催化剂的催化性能。由于ZSM-35催化剂在合成方面已有突破，本实验重点考察了催化剂的成型条件以及对催化性能影响。通过一系列实验考察了粘结剂、胶溶剂对催化剂性能的影响以及对催化剂作改性处理，保证成型催化剂具有良好的催化性能。由于ZSM-35催化剂的合成复杂，耗费时间长，制备量少，为了提高效率，使用压片成型的催化剂探究成型条件及其催化性能。
　　由于实验室有大量的Si/Al比为20的ZSM-35分子筛，使用其挤条成型，探究了粘结剂、胶溶剂等对分子筛强度的影响，实验表明，使用粘结剂为磷酸铝或SB粉在硝酸的作用下，成型催化剂的强度可以达到生产的要求。通过研究，确定分子筛的成型基本条件:SB粉或磷酸铝使用量25％，水粉比0.5，胶溶剂的使用量在10％以内，田菁粉使用量为3％，挤条成型。本实验在对使用磷酸铝、SB粉的催化剂测试比较中发现，使用SB粉的催化剂的性能较为优异。
　　为了考察HNO3使用量对催化剂性能的影响，本文选用使用量为1％、2.5％、5％三个点进行考察。为了提高催化性能，对催化剂进行水蒸气处理以及酸处理。本文着重考察了对钠型、氢型、氨型分子筛的改性处理对成型催化剂性能的影响。笔者得知，所使用的分子筛粉末为氨型分子筛，该分子筛首先经过550℃水热处理，接着酸处理，洗涤、干燥，与SB粉按4∶1的质量比混合，胶溶剂（硝酸）使用量为2.5wt％，挤条成型。焙烧之后450℃水热处理的催化剂性能较为优良。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 异丁烯生产工艺概述

1．1．1 异丁烯用途

1．1．2 传统工艺的优势及问题

1．1．3 当前实验采用的工艺方法

1．2 催化剂的成型技术

1．2．1 工业成型方法

1．2．2 分子筛成型粘结剂的使用

1．2．3 胶溶剂对催化剂性能的影响

1．3 ZSM-35沸石分子筛的制备及成型

1．3．2 ZSM-35分子筛的成型

1．3．3 ZSM-35分子筛的改性

1．3．4 ZSM-35分子筛的再生

1．4 本课题研究的目的及意义

第二章 实验部分

2．1 实验药品及仪器

2．2 分子筛的合成及改性处理

2．2．1 钠型分子筛的合成

2．2．2 氨型分子筛的合成

2．2．3 氢型分子筛的合成

2．2．4 催化剂的改性处理方式

2．3 ZSM-35分子筛的成型

2．3．1 粘结剂的使用

2．3．2 胶溶剂的使用

2．3．3 ZSM-35分子筛的成型

2．4 样品的表征

2．4．1 X射线衍射实验(XRD)

2．4．2 比表面积测定(BET)

2．4．3 扫描电镜(SEM)

2．4．4 热分析(TG)

2．5 成型ZSM-35催化剂性能的评价

2．5．1 实验流程及其简介

2．5．2 产物组成分析

2．5．3 数据处理

第三章 助剂对ZSM-35分子筛的强度及性能的影响研究

3．1．1 ZSM-35分子筛催化剂成型样品形貌

3．1．2 粘结剂SB粉对强度的影响

3．1．3 粘结剂AlPO4对强度的影响

3．1．4 粘结剂对成型催化剂强度的作用

3．2 胶溶剂对强度的影响

3．2．1 不同胶溶剂的影响

3．2．2 胶溶剂用量对强度的的影响

3．2．3 胶溶剂使用量对催化剂强度的影响

3．3 成型催化剂在干燥、焙烧下的强度比较

3．4 粘结剂对催化剂催化性能的影响

3．4．1 磷酸铝对催化剂催化性能的影响

3．4．2 粘结剂为磷酸铝，HNO3含量对催化剂催化性能的影响

3．4．3 磷酸铝与SB粉对催化剂性能的影响

3．5 本章小结

第四章 成型条件及改性处理对ZSM-35催化剂催化性能的影响

4．1 粘结剂为SB粉，胶溶剂含量对催化剂性能的影响

4．2 水热处理对ZSM-35催化剂的影响

4．2．1 水热温度对胶溶剂为1％时成型ZSM-35催化剂的影响

4．2．2 水热温度对胶溶剂为2．5％时成型ZSM-35催化剂的影响

4．2．3 水热温度对胶溶剂为5％时成型ZSM-35催化剂的影响

4．2．4 水热温度对成型ZSM-35催化剂的影响小结

4．3 胶溶剂含量对成型催化剂的影响

4．3．1 胶溶剂对成型催化剂的影响

4．3．2 胶溶剂对氢型分子筛的影响

4．3．3 胶溶剂对氨型分子筛的影响

4．4 分子筛类型不同对ZSM-35性能的影响

4．5 ZSM-35催化剂长周期评价

4．6 本章小结

第五章 结论

参考文献

致谢

作者与导师简介