低温SCR三叶草形脱硝催化剂制备及催化反应机理的研究

摘要

氮氧化物(NOx)是全球大气污染主要污染物之一，以NH3作为还原剂的选择性催化还原技术，即NH3-SCR技术是目前应用最为广泛的氮氧化物脱除技术。
　　本论文以分析纯偏钒酸铵、锐钛矿型钛白粉为主要原料，制备了三叶草形条状催化剂颗粒，通过改变焙烧温度，来考察其对于成型催化剂脱硝活性以及抗压机械强度的影响。结果表明，当焙烧温度为450℃时，催化剂样品具有最佳的脱硝催化活性以及抗压机械强度。
　　通过DRIFTS研究了催化反应机理。结果表明，在低温条件下，NH3在催化剂表面主要吸附在在B酸位上和L酸位上;NO+O2的吸附分为双齿硝酸盐、(N2O2)2-、单齿硝酸盐、桥式硝基-亚硝酸盐物种以及表面吸附的NO2等形式，但是相对于NH3的吸附来说，NO+O2的吸附量是较少的;气相或弱吸附的NO2是NO主要反应的途径，Br(o)nsted酸位相对于Lewis酸位来说更容易参加反应，低温下的反应主要遵从L-H机理。
　　通过改变催化剂制备过程中的干燥温度以及干燥时间来研究其对于催成型催化剂活性及抗压机械强度的影响，通过优化催化剂成型配方，找出最佳的H3BO3+SiO2添加量，并测试了最佳条件下的催化剂样品的抗水抗硫性。结果表明，在干燥温度为80℃，干燥时间为0.5 h时，催化剂样品具有最佳的脱硝催化活性以及抗压机械强度;添加H3BO3+SiO2量为7.5％时，催化剂抗压机械强度提高最为明显，且稳定性较好。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景与意义

1．1．1 氮氧化物的危害与来源

1．1．2 我国氮氧化物排放近况与特征

1．2 氮氧化物净化技术

1．3 选择性催化还原技术(SCR)

1．3．2 SCR催化反应装置

1．3．3 低温SCR脱硝催化剂研究进展

1．3．4 SCR催化反应机理

1．4 成型催化剂

1．4．1 整体式催化剂

1．4．2 颗粒状催化剂

1．5 研究内容与研究目标

第二章 实验部分

2．1 实验试剂

2．2 仪器和设备

2．3 催化剂制备方法

2．4 活性评价系统

2．5 催化剂表征手段

2．5．3 氮气物理吸附(BET)

2．5．5 NH3程序升温脱附(NH3-TPD)

第三章 焙烧温度对V2O5／TiO2三叶草形条状催化剂的影响

3．2 H2-TPR(程序升温还原)表征结果

3．3 BET(氮气物理吸附)表征结果

3．4 TEM(透射电子显微镜)表征结果

3．5 NH3-TPD(NH3程序升温脱附)

3．6 活性评价结果

3．7 抗压机械强度测试结果

3．8 本章小结

第四章 V2O5／TiO2三叶草形条状催化剂的脱硝反应机理

4．1．3 催化剂样品NH3+NO+O2稳态研究实验

4．2．2 反应物NO+O2在催化剂表面的吸附态研究

4．3 瞬态反应DRIFTS研究

4．3．2 低温吸附饱和NO+O2后通入NH3的瞬态研究

4．4 稳态反应DRIFTS研究

4．5 本章小结

第五章 影响催化剂活性和强度的因素

5．1 不同干燥温度的影响

5．2 不同干燥时间的影响

5．3 添加不同H3BO3+SiO2的影响

5．4 催化剂的抗水抗硫性

5．5 本章小结

第六章 结论与展望

6．1 结论

6．2 展望

参考文献

致谢

在读期间研究成果

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导师简介