耐硫低温型W、V/Ce、Ti复合氧化物脱硝催化剂的制备、改性及性能研究

摘要

工业进程加快、环境污染严重，环保问题已不仅仅局限于某个国家，而成为全球需要共同面对并重视起来的问题，大气污染是不可忽略的重要环境问题，其中氮氧化物作为主要的大气污染物逐渐受到重视。目前，处理NOx的技术中，比较成熟和广泛的技术就是NH3-SCR脱硝。
　　本实验研究了用于NH3-SCR方法的金属氧化物催化剂——铈钛复合氧化物催化剂，考察了制备方法、铈钛摩尔比以及焙烧温度对CenTiOx催化剂催化性能的影响，发现制备方法对催化剂NO转化率的影响较小，其中又以溶胶凝胶法所制备的Ce0.3TiOx催化剂性能较优，氮气选择性可达95％以上，而随着铈钛摩尔比的增加催化剂的比较面积下降明显，当摩尔比为0.5时催化剂活性最好。接着对催化剂负载钒以及制备核壳结构进行改性，V的负载对Ce0.5TiOx催化剂的低温活性产生了积极的影响，随着钒的负载量的增加，催化剂的低温活性呈上升趋势，但同时损失了催化剂的高温活性，且氮气选择性随之降低，负载W时催化剂的低温活性虽然有一定的提高，但严重影响了Ce0.5TiOx催化剂的高温活性，NO转化率迅速下降。而Ce-Ti核壳结构对于铈钛复合氧化物催化剂的性能影响较大，但对低温活性产生消极的影响，而表现出良好的高温活性。由于抗硫性能是决定催化剂能否工业应用的一项重要指标，考察了5V％/Ce0.5TiOx催化剂的抗硫性能，当引入硫后，NO转化率发生突降，但几小时后回归至100％,并保持十几小时后再次衰弱至86％保持稳定。而通过浸渍法制备的5％V2O5/CeZrO4表现出较为优秀的抗硫性能，催化剂在110个小时内保持了良好的催化活性以及氮气选择性，而后NO转化率迅速衰弱至70％。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 课题背景

1．1．2 控制NOx的方法

1．2 NH3-SCR反应的发展现状

1．2．1 概况

1．2．2 催化剂

1．2．3 低温NH3-SCR

1．3 铈应用于NH3-SCR催化剂的发展现状

1．3．1 铈在NH3-SCR催化剂中的作用

1．3．2 低温NH3-SCR催化剂中铈的作用

1．4．1 NH3-SCR金属氧化物催化剂SO2中毒机理

1．4．2 增强NH3-SCR催化剂抗硫性的方法

1．4．3 铈对催化剂抗硫性的改进

1．5 课题目的及意义

第二章 实验部分

2．1 实验原料

2．2 实验仪器

2．3 样品制备

2．3．2 尿素-共沉淀法制备铈钛复合氧化物

2．3．3 溶胶凝胶法制备铈钛复合氧化物

2．3．4 负载钒(钨)对载体进行改性

2．3．5 棒状钛铈核壳结构催化剂

2．4 催化剂活性评价

2．5 催化剂表征

2．5．1 X射线衍射分析(XRD)

2．5．2 比表面积分析(BET)

2．5．3 扫描电镜(SEM)

2．5．4 透射电镜(TEMl

2．5．6 NH3程序升温脱附(NH3-TPD)

第三章 铈钛复合氧化物脱硝性能

3．1 制备方法对催化剂性能的影响

3．1．1 XRD结果

3．1．2 SEM结果

3．1．3 TEM及高分辨电镜结果

3．1．4 BET结果

3．1．5 NH3-TPD结果

3．1．6 H2-TPR结果

3．1．7 不同制备方法所得Ce0．3TiOx催化剂的活性

3．2 铈钛摩尔比对催化剂性能的影响

3．2．1 XRD结果

3．2．2 BET结果

3．2．3 H2-TPR结果

3．2．4 活性评价结果

3．3 不同焙烧温度的催化剂活性评价

3．4 本章小结

第四章 对铈钛复合氧化物进行改性

4．1 负载V对催化剂进行改性

4．1．1 XRD结果

4．1．2 H2-TPR结果

4．1．3 活性评价结果

4．2 负载W对催化剂进行改性

4．3 制备核壳结构的钛铈复合氧化物改性

4．3．1 铈钛核壳结构催化剂的制备

4．3．1 XRD结果

4．3．2 TEM结果

4．3．3 活性评价结果

4．4 本章小结

第五章 催化剂抗硫性能的考察

5．1 催化剂的抗硫性能考查

5．2 针对工业化的催化剂制备及抗硫性能考查

5．2．1 5％WO3／CeO2催化剂长周期抗硫性能考察

5．2．2 5％V2O5／CeZrO4催化剂长周期抗硫性能考察

5．2．3 5％V2O5-10％MnOx／CeZrTiO6催化剂长周期抗硫性能考察

5．3 本章小结

第六章 结论

参考文献

致谢

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